【摘 要】
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邻苯二甲酸酯（PAEs）已被广泛用于工业生产中以软化硬质塑料（增塑剂）,其相关产品在我们的日常生活中广泛分布。同时,PAEs属于内分泌干扰物会扰乱正常的激素反应,导致发育和生殖问题。电芬顿技术作为高级氧化技术（AOPs）的一种,具有反应迅速,降解彻底,以及有效规避了H2O2运输和储存的风险问题等优点。在电芬顿降解系统中,阴极氧还原反应产H2O2和3价铁离子还原是速控步骤,通常阴极采用贵金属作为催化
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邻苯二甲酸酯（PAEs）已被广泛用于工业生产中以软化硬质塑料（增塑剂）,其相关产品在我们的日常生活中广泛分布。同时,PAEs属于内分泌干扰物会扰乱正常的激素反应,导致发育和生殖问题。电芬顿技术作为高级氧化技术（AOPs）的一种,具有反应迅速,降解彻底,以及有效规避了H2O2运输和储存的风险问题等优点。在电芬顿降解系统中,阴极氧还原反应产H2O2和3价铁离子还原是速控步骤,通常阴极采用贵金属作为催化剂,但是贵金属价格昂贵,储存量稀缺等缺点限制了其推广使用。鉴于以上问题,本论文选择具有较高的比表面积和大量缺陷位点的碳材料作为研究对象。本论文将三聚氰胺作为软模板和酒糟作为生物质炭前驱体合成出两种碳材料基底,随后通过一系列处理将过渡金属钴和Fe3O4纳米颗粒掺杂入相应的碳材料基底中。并通过对材料进行形貌和结构表征,测试材料的电催化氧还原性能,最后以邻苯二甲酸二甲酯（DMP）作为目标污染物,测试降解效率,优化反应条件及机理研究。主要研究结论如下:（1）在使用三聚氰胺作为软模板的条件下,将Co掺杂其中并经高温煅烧后形成二维结构的催化剂。材料中含有Co、N、S和C四种元素。通过对Co@NSC进行表征发现:材料属于微孔介孔结构,主要孔径分布在1.3-16 nm之间,比表面积和孔体积分别为223.26 m~2/g和0.392 cm~3/g。在电化学性能测试中,以有无掺杂钴作为变量,结果表明在掺杂钴的情况下能有效改善材料双电子氧还原能力。将Co@NSC用作电芬顿阴极降解DMP,能够在30 min内完全去除,即使在中性和碱性条件下也有着极佳的降解效率和总有机碳（TOC）矿化率（38.9%）。在对机理的探究中发现起作用的主要是·OH和~1O2,根据DFT理论计算和LC-MS结果合理推测DMP的易受攻击位点和降解路径。降解产物的生态毒性评价表明Co@NSC电芬顿系统对DMP降解显示出显著的降低毒性能力。Co@NSC不仅可以减少金属的使用量以降低成本,还能充分利用金属位点,是具有高性价比和非常有前途的一种选择。（2）采用废弃酒糟作为生物质炭前驱体,通过碳化、水热、热还原三步制备得到氮氧共掺杂生物质炭负载Fe3O4的复合材料（Fe3O4@NOPC）。结果表明:运用生物质炭作为载体,其多孔结构与丰富的表面官能团能加速中间体传质作用,掺杂的Fe3+与Fe2+比例为2:1时具有更好的降解效率,在不额外添加铁源的情况下5小时内能够去除污染物70%,是因为恰当的比例可以加快Fe3+向Fe2+转化。在对降解机理的探究中发现,起到降解作用的除了·OH自由基外,还有一部分电氧化和吸附共同作用。在初次电芬顿反应中,负载的Fe3O4纳米颗粒可以充当铁源,在后面的循环实验中,其也可以大大降低铁离子的投加量,减少含铁污泥产生,避免二次污染。这为降低电芬顿成本和对废弃资源有效利用并减少污泥产生提供了一个全新的思路。
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