金属有机骨架复合材料的制备及其在水处理中的应用研究

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金属有机骨架(Metal-organic Frameworks,MOFs)是由金属阳离子(金属簇)和多齿有机连接体通过配位键构筑而成的新型多孔晶体材料。MOFs材料具有较高的比表面积、丰富的活性位点、可调节的孔结构、良好的稳定性以及易于修饰功能化等特性。基于MOFs材料的优点,MOFs材料在水处理领域被广泛研究。然而水处理领域需要解决的问题复杂且涉及面广,单一的MOFs材料无法做到面面俱到,为改善MOFs的缺陷以及拓展MOFs材料的应用范围,MOFs复合材料应运而生。MOFs复合材料既保留了MOFs的优异性质,又赋予MOFs新的功能特性,对推进MOFs材料在水处理领域的应用具有重要意义。本论文基于UiO-66-NH2材料,对其进行了不同的功能性复合,并将其应用于模拟废水中持久性有机污染物的去除。本论文的主要研究内容和结果如下:(1)以UiO-66-NH2为载体,合成了一系列不同比例的UiO-66-NH2/ZIF-8复合材料,研究了吸附剂对水中三种常见染料污染物的吸附行为,即亚甲基蓝(MB)、罗丹明B(Rh B)和甲基橙(MO)。多相吸附实验表明,合适的ZIF-8负载量可以改变UiO-66-NH2的表面电位,有效提高对MB的选择性吸附效果。吸附实验结果表明:UiO-66-NH2/ZIF-8复合材料具有较好的吸附效果和再生性能;吸附等温线符合Langmuir模型;吸附过程是自发放热的物理吸附。(2)为解决MOFs粉体不易回收的问题,本研究利用静电纺丝法设计合成了UiO-66-NH2/PAN复合纳米纤维,通过吸附和膜分离的手段去除水中染料。探究了不同UiO-66-NH2负载量下的最佳纺丝条件以及对染料去除效果的影响,实验表明,UiO-66-NH2/PAN复合纳米纤维具有良好的水稳定性和吸附效果。在膜分离实验中,相较于纯PAN静电纺丝膜,UiO-66-NH2/PAN复合静电纺丝膜具有更高的Rh B截留率。该研究表明UiO-66-NH2/PAN复合纳米纤维在水处理领域具有良好的应用前景。(3)设计合成了g-C3N4/UiO-66-NH2/CdS复合光催化剂(g US-X),并探究其对四环素的光催化降解能力。CdS的添加可以拓宽g-C3N4/UiO-66-NH2复合材料的光吸收范围,提高光的利用率。同时,CdS与g-C3N4/UiO-66-NH2之间形成异质结构,能够抑制光生载流子的复合,增强材料的光催化活性,此外,g US-1光催化剂具有良好的循环再生性。该研究表明g-C3N4/UiO-66-NH2/CdS复合材料在光催化降解污染物方面具有巨大潜力。
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