【摘 要】
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芳烃是非常重要的基础有机原料,广泛用于医药、化工、能源等行业,且需求量在逐年增加。传统芳烃生产技术主要包括煤高温干馏、石脑油催化重整、氢化汽油、轻烃芳构化等。但随着石化资源的过度消耗以及环境污染,使得生物质作为新型再生资源而受到更多的关注。生物质非食用油脂与其它生物质相比,具有与化石燃料结构相似以及避免与粮食竞争的两大优势,更适于成为制备芳烃的绿色原料。在生物质催化裂解过程中,催化剂起到关键作用。
【基金项目】
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国家重点研发项目（2019YFB1504002）
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芳烃是非常重要的基础有机原料,广泛用于医药、化工、能源等行业,且需求量在逐年增加。传统芳烃生产技术主要包括煤高温干馏、石脑油催化重整、氢化汽油、轻烃芳构化等。但随着石化资源的过度消耗以及环境污染,使得生物质作为新型再生资源而受到更多的关注。生物质非食用油脂与其它生物质相比,具有与化石燃料结构相似以及避免与粮食竞争的两大优势,更适于成为制备芳烃的绿色原料。在生物质催化裂解过程中,催化剂起到关键作用。HZSM-5分子筛因具有良好的酸性质和有序的孔结构,表现出良好的芳构化活性,常用于作为芳烃生产的催化剂。但利用HZSM-5分子筛,存在芳烃得率、选择性较低、催化剂易结焦失活等问题。因此,本文提出金属浸渍改性HZSM-5分子筛,调控分子筛酸性位点和孔结构,以提高HZSM-5分子筛的催化性能,并应用于生物质非食用油脂催化裂解制备芳烃。主要研究内容及结果如下:（1）以HZSM-5（25）分子筛为母体,采用湿法浸渍法制备了一系列金属改性催化剂,同时通过傅里叶变换红外光谱、X-射线衍射、X-射线光电子能谱、氮气吸附-脱附、氨气程序升温脱附等对其表征。结果表明:金属物种（Zn、Ga、In、Ni、Mo）的引入对母体HZSM-5分子筛的骨架、晶型结构影响不明显,但增加了催化剂的比表面积和孔体积,调控了催化剂的酸性位点,导致催化剂Br（?）nsted酸位点降低,Lewis酸位点增加,Br（?）nsted/Lewis比值降低,负载的金属物种主要以其氧化物形式存在母体HZSM-5中,充当金属活性位点。（2）通过模型化合物三油酸甘油酯催化裂解,考察了金属改性HZSM-5分子筛催化剂的催化性能,发现芳烃形成与负载金属种类和催化剂的酸性质密切相关,芳烃促进作用趋势是按Zn＞Ga＞Mo＞HZSM-5＞In＞Ni的顺序。同时也考察了锌负载量对催化剂的物理化学性质和催化性能的影响。研究表明,锌负载量增加,催化剂的Lewis酸位点增加,Br（?）nsted酸位点减少,Br（?）nsted/Lewis降低;当锌负载量为1.3 wt.%时,Br（?）nsted、Lewis酸位点保持平衡,Br（?）nsted/Lewis为0.97,有利于在Br（?）nsted酸位点形成的环烷烃转移到Lewis酸位点进行脱氧、芳构化等反应,形成芳烃,从而提高芳烃产率,反应活性为1.3%Zn＞0.5%Zn＞2.6%Zn＞HZSM-5。以1.3%Zn/HZSM-5为催化剂,裂解温度为515℃,催化剂用量为2 g,重量时空速度为2.7 h-1,载气速率为50 m L/min的条件下,三油酸甘油酯裂解所得液体有机相得率为60.17%,芳烃得率为56.13%,相比母体HZSM-5分子筛,芳烃得率提高了18.01%。（3）利用1.3%Zn/HZSM-5催化剂考察了生物质非食用油脂催化裂解工艺,探讨了工艺条件（油脂原料种类、反应温度、催化剂用量、载气流速、重量时空速度）对产物组成、分布的影响。结果表明:油脂原料的组成成分对产物的分布和芳烃的选择性具有密切的关系;酸化油、地沟油因含有更多的游离脂肪酸而芳烃得率低于木本油脂原料,橡胶籽油、桐油因含有更多不饱和长链脂肪酸而促进多环芳烃的形成,麻风树油更适于成为制备芳烃的原料;在反应温度为515℃,催化剂用量为2 g,重量时空速度为2.7 h-1,载气速率为50 m L/min的适宜裂解工艺条件下,麻风树油催化裂解所得液体有机相得率为52.57%,芳烃得率为50.33%。
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