【摘 要】
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镍基催化剂在反应过程中存在结构坍塌,活性组分失活的现象,以氧化铝为铝源,原位生长水滑石材料,在其表面负载钌纳米颗粒,实现钌纳米颗粒的高分散,用于生物质平台分子5-羟甲基
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镍基催化剂在反应过程中存在结构坍塌,活性组分失活的现象,以氧化铝为铝源,原位生长水滑石材料,在其表面负载钌纳米颗粒,实现钌纳米颗粒的高分散,用于生物质平台分子5-羟甲基糠醛选择性加氢性能研究。此外,制备三元镍铜铝水滑石,通过焙烧和还原获得高分散的镍铜双金属催化剂用于生物质衍生物乙酰丙酸乙酯氢转移加氢性能研究。水滑石(LDHs)是一种二维层状材料,因具有组成元素和比例可调变、制备方法丰富、催化活性优异的特性而得到科研工作者们的广泛关注。目前,在催化、光电、环境污染、阻燃、生物传感、医药等方面吸引了科研人员的深入研究。本文利用原位生长法制备了镍铝水滑石(NiAl-LDHs),利用水滑石载体的丰富孔道,通过硼氢化钠还原法高分散负载钌纳米颗粒,将制备的催化剂用于5-羟甲基糠醛选择性加氢性能研究。此外,合成三元镍铜铝水滑石(NiCuAl-LDHs),焙烧还原制备镍铜双金属催化剂,结构仍能保持,将催化剂用于乙酰丙酸乙酯氢转移加氢性能研究,进一步分析了催化剂的结构与活性之间的关系。(一)利用原位生长法制备的NiAl-LDHs材料表面含有大量羟基,通过硼氢化钠一步还原法将钌纳米颗粒负载在NiAl-LDHs表面。经过XRD、SEM、HRTEM、BET、XPS等表征手段,证明钌纳米颗粒在载体表面均匀分散,并且与载体之间的相互作用十分强烈。另外,NiAl-LDHs丰富的孔道结构和较高的比表面积,有利于实现贵金属钌的高分散。特别的是,制备的Ru/NiAl催化剂能够在以氢气为氢源的条件下高效催化5-羟甲基糠醛生成2,5-二甲基呋喃,催化剂在重复利用五次后,催化活性没有发生显著降低。(二)利用原位生长法制备三元镍铜铝水滑石(NiCuAl-LDHs)前体,经过焙烧、还原合成高分散的镍铜双金属催化剂。通过XRD、STEM、BET、TPD、FT-IR、XPS等表征手段,分析了催化剂结构与活性之间的关系。研究结果显示催化剂中高分散的镍铜双金属纳米颗粒和催化剂表面酸碱性位的协同作用,使得镍铜双金属催化剂可以在常压氮气、异丙醇作氢源的条件下(220℃ atm N2)高效催化乙酰丙酸乙酯氢转移加氢生成γ-戊内酯。并且,催化剂在重复利用五次后,催化活性没有发生显著降低。
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