内碳源和外碳源反硝化过程中N2O的产量与控制

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氧化亚氮(Nitrous oxide,N2O)是一种强温室气体,其全球增温潜势是CO2的近300倍。近年来,随着水体富营养化问题日益严重,城市污水处理厂生物脱氮势在必行。然而,由于N2O作为微生物脱氮反硝化过程中的中间产物,则污水生物处理过程中N2O的产生与释放也会日益上升。生物脱氮反硝化过程涉及到提供电子的碳源和接受电子的氮氧化物,这二者的特性、浓度以及环境因素的影响都会导致中间产物N2O的产生。因此,本文借助序批式反应器(SBR),建立了硝酸盐型和亚硝酸盐型反硝化除磷系统,从电子供体和电子受体两个方面研究了反硝化过程中N2O产生的影响因素以及缓减措施。  首先,本文研究了NO3-和NO2-内碳源反硝化过程中的N2O的产生特征。硝酸盐内碳源还原过程中同时出现了中间产物NO2-和N2O的积累。为了进一步确定该过程中N2O积累的原因,研究了亚硝酸盐内碳源还原过程中N2O的产生以及不同电子受体投加方式下的N2O的还原情况。结果表明,高浓度NO2-(或FNA)对亚硝酸盐还原酶(Nir)具有抑制作用,当NO2--N浓度不断增大(15-90 mg/L)时,NO2--去除率随着依次由87%降至71%、55%、49%、42%、38%、10%和3%。此外,高浓度FNA对N2O还原酶(Nos)活性的抑制以及不同还原酶之间的电子竞争是导致反硝化过程中N2O积累的原因。此结果为实际污水处理厂从收集N2O氧化甲烷的角度控制N2O释放和提高甲烷燃烧产能奠定了基础。  然后,为了更好地解释内碳源反硝化过程中N2O的产生机理,将NO2-控制在一定低浓度范围(20-25 mg/L)的条件下,探讨了聚-β-羟基烷酸(PHAs)降解速率对N2O的产生的影响。研究发现,在PHAs降解消耗的过程中, NO2-和N2O的还原速率均随着PHAs的降解速率的下降而下降,而且产生的N2O占NO2-还原量的百分比一直保持在40%左右。此外,PHAs降解速率的下降并没有激化Nir和Nos之间的电子竞争,而表现为Nir的电子分配比均是Nos的1.6倍。同时发现一次投加和连续投加NO3-进行内碳源反硝化的过程,在电子供应速率不变的情况下,连续投加电子受体可以均衡电子供应和消耗,使得NO3-还原过程中的N2O积累量降低了75%。  此外,以乙酸钠作为外加碳源研究了外碳源反硝化中N2O的产生情况。发现不同浓度的NO2-(5.92-35.23 mg/L)还原时,同样会由于Nos与Nir对电子的竞争以及FNA对Nos的抑制作用,而导致N2O积累量会随着NO2--N浓度的增加而增加。  基于上述反硝化过程中由于电子供应不足会引起电子竞争而导致N2O产生的结论,本文提出了运用FNA预处理剩余污泥强化内碳源开发,进而为反硝化提供充足的电子供体而控制N2O的积累。结果表明:FNA预处理可以促进剩余污泥中微生物的细胞破壁,经FNA(2.04 mgHNO2-N/L)预处理24h后,剩余污泥中活菌占总菌的比例下降了40%。同时,混合液中包括溶解性蛋白和多糖在内的SCOD产量随着预处理过程中FNA浓度的增加而增加。利用FNA预处理的剩余污泥进行发酵同步反硝化时,反硝化能力提高了40%,并使得N2O产率降低了79%。此外,本文还研究了FNA预处理对剩余污泥中的氨氧化菌(AOB)和亚硝酸盐氧化菌(NOB)的影响,发现FNA对NOB的抑制大于AOB,并使得硝化过程中的亚硝酸积累率达到90%以上,有利于城市污水短程硝化的稳定实现。
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