迄今为止,如何在不牺牲超级电容器高功率密度和循环寿命的前提下,提高能量密度依然是个巨大挑战。由于超级电容器的能量密度与其电容和工作电压窗口有关,因此可以通过增加器件的比电容或拓宽器件的工作电压窗口来提高超级电容器的能量密度。其中比电容的提升与电极材料相关,因此高性能电极材料的开发对于优化超级电容器的能量密度尤为重要;而工作电压窗口的拓宽,可以通过组装不对称器件来实现。基于上述原理,为了提高超级电容器的能量密度,本论文通过对组成超级电容器正、负电极材料的组分、结构和形貌的设计,正、负电极材料的电化学性质和机理的探究等方面展开研究,并取得了以下研究结果:1、采用水热法首次在三维泡沫镍骨架上制备了具有分层纳米带结构的CuCo2S4阵列电极材料,详细探究了纳米带微观结构的形成机制和硫化反应对电极材料形貌及电化学性质的重要影响。比表面积测试表明所制备的CuCo2S4纳米带阵列材料具有85.27 m~2 g–1的比表面积。电化学测试结果表明,其在1 A g–1的电流密度下具有1014 C g–1的比容量及在10 A g–1的电流密度下获得802 C g–1的高比容量和在20 m A cm–2的电流密度下5000次循环后保留了89.71%的初始电容保持率,表现出较好的电化学性能。分别以所制备的CuCo2S4纳米带阵列和氮掺杂双壳层结构的碳空心微球（N-DLCHs）作为正、负电极材料,以6 mol L–1的KOH溶液作为电解质,组装了水系不对称超级电容器,其拥有稳定的1.6 V输出电压和在功率密度为799.10 W kg–1下具有40.20 W h kg–1的最大能量密度。2、在CuCo2S4纳米带阵列所具有的形貌和结构优势基础上,通过水热法将Ni-Fe双氢氧化物（NiFe-LDH）超薄纳米片引入其中,从而制备了具有核壳结构的CuCo2S4@NiFe-LDH纳米阵列电极材料。比表面积测试结果表明,其具有70.38 m~2 g–1大比表面积。电化学测试结果表明,CuCo2S4@NiFe-LDH电极材料在3 A g–1的电流密度下拥有917 C g–1的比容量和在20 A g–1的电流密度下71.2%高倍率性能及在10 A g–1的电流密度下经过10,000次循环后92.66%的初始电容保持率,具有良好的电化学性能。此外,使用具有宽负电位窗口的金属氧化物Fe2O3对由金属有机框架ZIF-67衍生的三维空心氮掺杂碳（NHCs）进行修饰,获得了具有核壳结构的NHCs@Fe2O3负极材料,其表现出–1.0-0.0 V的宽电位窗口及良好的电化学性能。分别以所制备的CuCo2S4@NiFe-LDH和NHCs@Fe2O3为正、负电极材料,组装了不对称软包袋式超级电容器,该软包器件在功率密度为828.90 W kg–1下能量密度高达68.60 W h kg–1。3、通过“二合一模板辅助法”成功制备了Ni2P包覆聚苯胺（PANI）空心纳米管复合材料Ni2P@PANI,并将其用于超级电容器的正极。电化学测试结果表明,Ni2P@PANI纳米管电极材料在电流密度为2 A g–1时具有892 C g–1的高比容量;在电流密度为10 A g–1下经过10,000次连续充放电后的电容保持率为83.70%。此外,详细探究了Ni2P@PANI纳米管电极材料电化学容量的来源,并提出了一种可能适用的电化学存储机制。最后,采用相同的“二合一模板辅助法”进一步合成了由Fe2O3修饰的聚苯胺衍生氮掺杂碳纳米管复合材料Fe2O3@PNCT,并将其用作超级电容器的负极。分别以所制备的Ni2P@PANI和Fe2O3@PNCT作为正、负电极材料,以PVA/KOH凝胶作为电解质,组装了准固态不对称超级电容器,该器件具有1.7 V的宽电压窗口和在功率密度为852.30 W kg–1下具有60.60 W h kg–1的高能量密度。