Ca@海藻酸微球负载g-C3N4和碳纳米管去除水中亚甲基蓝

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随着印染行业的发展,染料的广泛使用导致染料废水排放到天然水中。含染料的工业废水成分复杂,质量浓度高,不易降解。本文通过总结和研究,分析了藻酸盐微球(AGS)、石墨相氮化碳(g-C3N4)以及碳纳米管(CNTs)的特性和研究现状。发现它具有高比表面积,丰富的孔结构和强吸附性。通过它们之间的协同作用,如表面化学和其他性能,使复合材料的性能优于任何单一材料。与其他处理方法相比,该吸附方法工艺流程简易,可操作性强,无二次污染等特点。而光催化技术由于其高效、经济、环保等特点应用于染料废水当中。利用光催化技术还原染料废水主要有三个过程,首先,半导体材料对光的吸收激发光电子产生电子-空穴对,然后光电子从价带跃迁到导带,最后导带上的光电子将染料废水去除。g-C3N4这种新型的半导体非金属材料在拥有良好的化学稳定性和热稳定性的同时,还有成本低、无毒、光带隙值(2.7eV)小、可见光响应等特点,被广泛应用于光催化领域。我们在深入研究g-C3N4对染料废水去除效率机理时,发现单一g-C3N4比表面积小且产生光电子与空穴复合率较高因此没有达到理想效果,而CNTs由于其独特的结构和优异的机械性能,显示出广泛的应用前景,吸引材料、物理、电子和化学领域的许多科学家都非常关注它并成为国际材料研究的新前沿和热点。目前,碳纳米管的性能和制备方法的研究取得了很大的进展。重点转向大规模生产和应用。实验研究表明,碳纳米管与g-C3N4复合后降低了光电子与空穴的复合效率,提高了材料与印染废水的去除率,从而极具加快了反应速率,本文结合上述作了以下研究:(1)合成了g-C3N4、碳纳米管半导体材料,并进一步合成Ca@海藻酸微球负载g-C3N4和碳纳米管复合材料,分别对这三种材料的形貌、结构及化学特性进行SEM、XRD、TGA、FI-IR、EDS、ESR、TEM、PL等表征。结果表明该复合材料具有良好延展性,并有一定微孔结构,该材料吸附亚甲基蓝主要是s-三嗪环。(2)利用高温热聚合法,选择三聚氰胺作为前驱体,制备形成淡黄色块状g-C3N4。将该g-C3N4研磨、筛选后加入经表面修复的碳纳米管,以不同反应时间,不同碳纳米管加入量对其进行复合,研究不同比例的复合材料对光催化吸附去除亚甲基蓝效率的影响,对实验结果和反应条件的研究表明,使用AGS负载不同材料对MB进行光催化吸附,其中降解效果AGS负载g-C3N4/CNTs远远高于AGS负载单一g-C3N4或CNTs,并且当g-C3N4与CNTs比例为1:1效果最好,该复合材料对MB最经济环保的处理效率为0.5g处理200mL浓度为50mg·L-1的MB,经7次循环实验后仍有很高的光催化吸附效率。(3)Ca@海藻酸微球负载g-C3N4和碳纳米管复合材料被有效地用作吸附剂。探讨了温度、pH、反应时间、MB的初始浓度对Ca@海藻酸微球负载g-C3N4和碳纳米管复合材料去除MB的影响。结果表明pH为13时有最大吸附量,最佳拟合动力学模型为伪二阶动力学模型,最大吸附温度为20℃,通过Langmuir等温吸附方程得到该材料对MB最大吸附量为119.05 mg·g-1,该复合材料上的光降解吸附动力学遵循二级动力学。研究了吸附-光催化剂的再生与再利用也进行了多达七个周期,但由于微生物影响,吸附效果不佳。
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