光催化全解水制氢被认为是解决当前能源危机和环境污染问题的绿色有效途径。在热力学上全解水过程是不可自发进行的上坡反应,所以合理构筑有效的光催化剂,实现可见光驱动的全解水反应释放H2和O2是突破目前光催化全解水瓶颈的有效解决方式。共价有机框架（COFs）作为一类新兴的晶态多孔材料,具有可见光吸收能力强、稳定性高、结构和能带可调节等优点,已经表现出优良的光催化性能。目前,在牺牲剂存在下COFs可见光催化产氢或产氧性能已十分突出,但是尚未实现COFs全解水同时产氢产氧。虽然很多COFs的能级结构符合全解水的热力学需求,但由于缺少合适产氢和产氧活性位点,在动力学上全解水难度大。针对以上科学问题,本文构筑了不同N位点的COFs,研究了N位点在全解水中的作用,首次实现了COFs全解水性能。构筑了结构相近但具有不同N位点的COFs纳米片,研究了不同N位点COFs纳米片的产氢、产氧及全解水性能。利用含有吡啶的[2,2’-联吡啶]-5,5’-二胺（Bpy）、2,5-二氨基吡啶（Pa-Py）及无吡啶环的联苯胺（BD）分别与1,3,5-三醛基间苯三酚（Tp）反应,构筑了TpBpy-COFs,Tp Pa-Py-COF和TpBD-COF。通过原位法负载铂纳米粒子（PtNPs）制备了Pt-X%/COF,进而通过超声剥层制备了Pt-X%/COF-NS纳米片形貌的光催化剂。通过对系列材料进行结构和形貌表征确定晶态COFs纳米片的成功合成和Pt纳米粒子的负载,利用能带结构表征确定系列材料符合光催化全解水的热力学要求。对系列材料进行光催化全解水性能研究表明,TpBpy-COF材料表现出光催化全解水性质,其中原位限域负载5%PtNPs助催化的TpBpy-COF纳米片（Pt-5%/TpBpy-NS）显示出最佳的活性,其可见光催化全解水产H2和O2的速率分别达130μmol/g/h和64μmol/g/h,在450nm处的表观量子产率（AQY）为2.8%,在AM 1.5G模拟日光下的STH值达0.23%。对系列COFs光催化分解水半反应研究表明,Pt-5%/TpBpy-NS具有最佳产氢产氧活性,而Tp Pa-Py-COF和TpBD-COF都只具有产氢活性,无产氧活性。深入研究了联吡啶基COFs的全解水机制,证实了TpBpy-COF结构中吡啶N原子和同环C原子在全解水反应中产氢和产氧间的协同作用。通过对系列材料进行光/电化学表征,证明纳米片形貌增强COFs对光的利用和光生电子在二维共轭平面内的传递,将PtNPs限域在COFs孔道内能够最大限度地促进光生电荷的分离和利用。结合性能测试和光电表征结果证明吡啶结构中N原子的存在能够有效的在结构中构筑分子极性,从而有利于光生电荷的分离。利用密度泛函理论对光催化反应活性位点和催化机理的研究结果表明,在TpBpy-COF结构中,联吡啶的N原子是产氢反应活性位点、同环的C原子是产氧反应活性位点,并且在全解水反应中吡啶N原子吸附氢质子后会使C位点产氧活性提高,表明析氢和析氧位点能够协同作用,从而降低了全解水反应能垒。