富勒烯烟炱活性碳阴极的制备及电催化降解四环素的研究

来源 :黑龙江大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:fh2019
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四环素是一种生产和使用规模都十分巨大的抗生素类有机物,在临床上被广泛用于生物、医疗以及农业等领域,然而传统的水处理手段却很难有效降解四环素废水。近年来,电催化高级氧化技术范畴内的电芬顿技术为四环素废水的降解提供了一条切实可行的途径,其是在阴极上的氧气还原反应与芬顿或类芬顿反应进行耦合,从而在阴极上原位生成高氧化电势的羟基自由基,作为活性物质的羟基自由基最终能将有机物分子彻底氧化。富勒烯烟炱是一种在生产富勒烯的过程中伴随而生的副产物,是在将富勒烯和多环芳烃等可溶性物质萃取后残留下来的不溶性固体。随着富勒烯近年来在能源转化、医疗卫生、生物科技以及农业防治等领域的广泛应用,其生产规模也逐年扩大,但如何资源化利用这些残留下来的富勒烯烟炱却是一大难题。鉴于此,本文围绕富勒烯烟炱的资源化利用以及新型电芬顿催化剂的开发这两个科学问题展开研究。首先通过电弧放电法制备得到含有富勒烯的富勒烯烟炱材料,接着使用萃取法将富勒烯等高价值物质去除。通过KOH活化法将残留的富勒烯烟炱活化为大比表面积的富勒烯烟炱活性碳材料(AFS)。通过降解实验优化出最佳的材料制备工艺,发现在以AFS所构建的电催化降解体系中,50mg/L的四环素在200分钟内能被有效降解93%。相关结果表明,AFS的缺陷结构以及其上的含氧基团在电催化反应中具有特殊的反应活性。在此基础上,使用共沉淀法制备了Ni O掺杂的Ce O2纳米粒子,后用浸渍法将其负载到AFS上以制备0.4(0.4Ni O-Ce O2)-AFS复合材料。相关的表征和DFT计算结果均表明AFS作为助催化剂能启动Ni O和Ce O2间的协同作用。在以0.4(0.4Ni O-Ce O2)-AFS作阴极所构建电催化降解体系中,200 mg/L的四环素在200分钟内几乎被完全降解。
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