【摘 要】
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压电陶瓷是现代社会中一种不可或缺的重要功能材料,利用其电能和机械能相互转换的性质而被广泛应用于医疗、电子和军工等现代高科技领域。而目前主流压电陶瓷为铅基陶瓷,其毒性对环境和人类社会不利,因此无铅化是压电陶瓷发展的必定趋势。无铅压电陶瓷中铌酸钾钠基（（K,Na）NbO3）陶瓷由于其优秀的压电性能等优势,在环境友好型材料中受到巨大关注,也是压电陶瓷领域一大研究热门。为了将（K,Na）NbO3基陶瓷的压
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压电陶瓷是现代社会中一种不可或缺的重要功能材料,利用其电能和机械能相互转换的性质而被广泛应用于医疗、电子和军工等现代高科技领域。而目前主流压电陶瓷为铅基陶瓷,其毒性对环境和人类社会不利,因此无铅化是压电陶瓷发展的必定趋势。无铅压电陶瓷中铌酸钾钠基（（K,Na）NbO3）陶瓷由于其优秀的压电性能等优势,在环境友好型材料中受到巨大关注,也是压电陶瓷领域一大研究热门。为了将（K,Na）NbO3基陶瓷的压电性能提高以接近铅基陶瓷,研究发现采用掺杂改性的方式,在（K,Na）NbO3基陶瓷中构建出多晶型相界能有效提升压电性能。就此,相界构成在（K,Na）NbO3基陶瓷的发展中成为了主流研究方向。在本文中,采取掺入Bi0.5Li0.5ZrO3和MZrO3（M=Ca,Sr,Ba）两种组元对（K,Na）NbO3基陶瓷进行改性。首先,以传统固相法设计并制备了（0.98-x）K0.4Na0.6NbO3-x(Bi0.5Li0.5)ZrO3-0.02CaZrO3 陶瓷,并以 Bi0.5Li0.5ZrO3 掺入量为变量从晶体结构、微观形貌、压电性能等方面研究其对陶瓷性能的影响。通过X-射线衍射图和介温图谱,得出Bi0.5Li0.5ZrO3掺入量的变化能导致（K,Na）NbO3基陶瓷的菱方-正交相转变温度和正交-四方相转变温度都朝室温方向变化,从而使得陶瓷在室温下的相结构发生了从正交相到多相共存到菱方相的转变。在此基础上,陶瓷在Bi0.5Li0.5ZrO3掺入量x=0.035时取得最佳压电性能压电常数33=241 pC/N,平面机电耦合系数kp=0.37以及居里温度TC约为340℃,此时陶瓷具有菱方相-正交相-四方相的共存结构。而陶瓷性能表现出先增高后降低的趋势,表明菱方相-正交相-四方相共存结构对陶瓷性能改善更为显著。尽管陶瓷的压电性能仍较于一般,然而由于CaZrO3掺入使其具有优异的温度稳定性。随后,研究分别采用SrZrO3、BaZrO3两种组元取代CaZrO3掺入对（0.98-x）K0.4Na0.6NbO3-x(Bi0.5Li0.5)ZrO3-0.02MZrO3 陶瓷的影响,从晶体结构、晶粒形貌和电学性能等方面分析与讨论SrZrO3、BaZrO3与CaZrO3在性能上的差异以及该体系下Bi0.5Li0.5ZrO3对 KNN陶瓷改性的共性。通过对两种陶瓷体系进行测试与表征,发现Bi0.5Li0.5ZrO3掺杂量在x=0.03附近都为性能临界值:当x>0.03时,陶瓷会发生晶粒尺寸大幅度减小、压电性能急剧降低等问题,其中掺入SrZrO3的陶瓷最佳压电性能为d33=263 pC/N,kp=0.3871,掺入BaZrO3的陶瓷最佳压电性能为d33=307 pC/N,kp=0.3336,而最佳压电性能的两种陶瓷都为菱方相-正交相-四方相共存结构。相比于掺入CaZrO3的陶瓷,两者的d33均得到了明显提高,但是居里温度TC都明显降低,分别为259℃和226℃左右,且温度稳定性明显变差。同时掺入SrZrO3的陶瓷出现了异常晶粒生长和不均匀弛豫相变现象,导致出现致密度较低等问题。掺入BaZrO3的陶瓷其性能受成分变化影响很大,且kp低于其他两种陶瓷体系。最后,本文将CaZrO3、SrZrO3和BaZrO3三种组元结合起来设计并制备了0.95K0.4Na0.6NbO3-0.03(Bi0.5Li0.5)ZrO3-0.02SryBa0.8-yCa0.2ZrO3 陶瓷,通过改变 Sr/Ba比值获得压电性能和温度稳定性都有所提高的组分,并对其相结构、微观形貌、压电性能等方面对其性能进行了研究。由于（Sr,Ba,Ca）ZrO3的掺入,提前将菱方相-正交相转变调节至室温附近。同时陶瓷在Sr取值y=0.5时具有菱方相-正交相-四方相相界并拥有性能最佳值,表现为d33=291 pC/N,kp=0.3055。相比于前面三种陶瓷体系,0.95K0.4Na0.6NbO3-0.03(Bi0.5Li0.5)ZrO3-0.02SryBa0.8-yCa0.2ZrO3 陶瓷有着以下特点:（1）拥有本文中几乎最高的压电常数d33,但是其整体上kp却明显低于其他陶瓷体系;（2）具有良好的温度稳定性,甚至在接近居里温度TC时d33依旧高于最高值的50%;（3）居里温度TC具有一定组分稳定性,在一定掺入范围内TC未受到Sr,Ba,Ca 比值影响而变化。这些特点表明该陶瓷体系具有良好的后续研究的意义以及发展前景。
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