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二氧化铅具有类似金属的良好导电性、化学稳定性好、析氧电位高,在水处理方面对有机污染物去除效果好,避免了铅基电极在使用中因腐蚀会产生大量铅离子导致水污染。采用电沉积的方式制成的Ti/PbO2涂层电极,虽具有制作便利,尺寸稳定等优点,但工作寿命短(加速试验折算的实际使役寿命最长也仅为数百小时)耐久性差,涂层结合力差,电极电催化活性低等问题无法满足实际工况要求。因此,本研究针对以上问题进行两方面研究:一方面采用电弧喷涂技术引入具有良好导电性、优异耐蚀性的氮化锆作为中间层,增强钛基与活性层间的结合强度提高电极稳定性;另一方面在二维平板的基础上,引入SnO2-Sb/GAC为粒子电极组建三维电极电催化反应器,以提高电极电催化活性。研究结果将有助于长寿命高效能的钛基PbO2阳极制备技术的突破,并将有益于推动电化学氧化技术实用、可靠地处理生物难降解有机废水,使其成为环境防治工程的重要可选技术。主要的研究结论为:(1)通过电弧喷涂技术引入氮化锆中间层(ZrN)能有效促进活性层PbO2生长,使电极表面晶粒细化,电极比表面积增加,电极催化活性增加,在苯酚模拟废水降解中使其在180min时相比于无中间层Ti/PbO2电极对苯酚和COD的去除率分别提高了11.98%和13.47%。(2)引入氮化锆中间层制备的Ti/ZrN/PbO2较无中间层Ti/PbO2电极相比电极稳定性大幅提高,Ti/ZrN/PbO2电极加速试验寿命较Ti/PbO2电极寿命延长了近7倍,主要原因在于所引入的氮化锆中间层具有良好的导电性、强结合能力和屏障作用。(3)在三维电极反应器中加入300mL初始浓度为80mg/L的亚甲基蓝模拟废水,控制阴阳极间距为4cm,加入0.25mol/L的Na2SO4作为电解质,控制电流强度为10mA/cm2,向反应槽中分别加入8g的SnO2-Sb/GAC粒子电极,pH为8,温度控制为25±2℃的条件下进行电催化氧化降解实验60min,重复运行20次,对粒子电极稳定性和重复性分析,亚甲基蓝的去除率仅下降了4.6%,证明了粒子电极的稳定性。(4)以Ti/ZrN/PbO2为阳极,以不锈钢板为阴极,SnO2-Sb/GAC为粒子电极,组成三维电极反应器。固定处理废水量300mL时,粒子电极投加量9g,电流密度为15mA/cm2,温度为25℃,电解质Na2SO4浓度为0.15mol/L,pH偏酸性(pH 3-6)条件下,控制阴阳极间距为4cm,进行电催化氧化降解实验60min,可实现对初始浓度为80mg/L的亚甲基蓝模拟废水进行有效处理,亚甲基蓝和COD的去除率达93.4%和78.6%,明显高于无粒子电极的二维电极体系的65.5%和54.5%,相应的能耗则从175.3 kWh/Kg减小到142.6kWh/Kg,降低了19%。