由于其独特的几何和电子性质、及其广阔的应用前景,富勒烯自1986年发现以来就成为了一个热点研究体系。目前不断有新的富勒烯合成出来,理解和揭示这些新型分子的几何和电子特性,不仅需要细致的实验测量,也需要深入的理论计算和模拟。本硕士学位论文采用第一性原理方法,并结合非平衡格林函数技术,对TiY₂N@C80和C₂₈分子的几何构型、电子结构、磁性、吸附和输运特性等进行了较系统的理论研究。本硕士论文共三章。第一章简要介绍量子化学的发展,电子密度泛函理论（DFT）的基本理论框架和研究进展。重点介绍以基态电子密度为基础的密度泛函理论,以及采用非平衡格林函数的方法与DFT计算相结合的电子输运理论。最后对本论文中要用到得软件包做简要的介绍。第二章在简要介绍富勒烯和内嵌富勒烯的研究现状后,对在实验室成功合成并分离出的一种新型的含Ti三金属内嵌富勒烯TiY₂N@C80进行了较系统的DFT理论研究。通过分子构型优化、红外光谱模拟、态密度和自旋电荷密度计算、并与实验测量结果比较,确定该分子的几何构型和内嵌金属原子的化合价,归属了实验测量的振动峰。此外,还尝试调制对TiY₂N@C80分子性质,载流子掺杂可以淬灭分子的磁性,而笼外修饰能使分子内部团簇转动势垒变大。第三章主要计算了磁性C₂₈分子在Au（111）表面的吸附及其输运性质。理论计算结果表明,吸附分子与衬底的相互作用能显著减小分子的磁矩,C₂₈分子可用来构筑性能优异的自旋过滤器。