传统锂离子电池采用有机电解液作为电解质,含液体电解质的锂电池具有良好的性能。但是它仍然存在安全隐患,例如有机电解液泄露、局部高温引起爆炸等,这使得传统锂离子电池在使用过程中存在严重的安全隐患。相比之下,石榴石基全固态锂电池（ASSLBs）有望解决了这些安全隐患问题,特别是安全性和热稳定性,而且进一步提高了能量/功率密度。但室温下石榴石型固体电解质以四方相形式存在,离子电导率低,无法满足商用要求;同时,石榴石型固体电解质中Li离子运动的机制没有研究清楚,严重制约石榴石型固体电解质的发展。尽管与有机液体、有机凝胶和聚电解质相比,Li7La3Zr2O12（LLZO）具有更宽的电化学窗口、更高的温度稳定性和更好的电池安全性,但有限的离子电导率离实际电应用还有较远的距离。在此,我们首先通过固相法合成了LLZO,为了进一步提高其电化学性能,采用Al3+离子掺杂取代了Li+位点,从而得到高离子电导率的立方相LLZO。结果表明,随着掺杂量的增加,离子电导率呈现先升高后降低的趋势。同时,Al0.15-LLZO陶瓷在1150℃下保温21 h,呈现出优化的离子电导率(1.184×10-4S·cm-1)和97.2%的堆积密度,接着进行了界面改性层。另一方面,我们结合分子模拟,系统地讨论了Al掺杂对石榴石固体电解质微分电荷密度的影响与电化学性能之间的关系。这种实验-建模组合将扩展对固体电解质,尤其是锂金属氧化物的元素变化/掺杂影响的理解。同时通过磁控溅射法制备了界面改性成,期以改进LLZO固体电解质和正负极材料的接触性。