石墨炔基量子点的制备及其在检测中的应用

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石墨炔基量子点是一种新型的碳基低维半导体材料,不仅具有传统碳基量子点材料的高稳定性、优良的生物相容性、优异的光学性能、良好的导电性和低细胞毒性等优点,还具有π电子共轭度高的特点使其具备较高的研究价值和应用潜力。本文以石墨炔(GDY)为基础,利用简易方法制备了两种石墨炔基量子点——氧化石墨炔量子点(GDYO-QDs)和氮掺杂石墨炔量子点(N-GDQDs),将其应用于生物检测传感器的构建,实现了Fe3+、抗坏血酸、多巴胺和谷胱甘肽的精确检测。主要研究内容如下:1.超声破碎法和水热法联用制备了GDYO-QDs,粒径较为均一,该量子点荧光性能优异,量子产率为14.6%。基于GDYO-QDs良好荧光性能,建立了Fe3+和抗坏血酸(AA)的荧光传感机制。通过探究,Fe3+对GDYO-QDs的荧光猝灭是内滤光效应(IFE)和光诱导电子转移(PET)协同所致。AA由于其还原性,可以促使Fe3+/GDYO-QDs溶液荧光恢复。以GDYO-QDs为基础建立的荧光传感机制成功用于Fe3+和AA在实际生物血清样品中的检测回收实验,具备良好的实际应用性。2.以尿素为氮源,对GDYO-QDs进行水热处理得到掺氮石墨炔量子点(N-GDQDs)。在成功引入氮元素后,N-GDQDs的荧光性能得到较大提升,量子产率为48.6%。通过对N-GDQDs的电化学性能研究,发现N-GDQDs具有较强电子传输能力和良好导电性。基于此,设计了一种新型双模式(电化学-荧光)传感器实现了多巴胺(DA)的精确检测。此外,在实际生物血清样品中的回收实验证明了该检测方法具有良好的临床应用潜力。3.探究了N-GDQDs的生物酶性能,通过3,3’,5,5’-四甲基联苯胺(TMB)和H2O2组成的实验模型,验证N-GDQDs具有过氧化物酶活性。通过动力学研究了N-GDQDs具有较快催化速率。基于N-GDQDs-TMB-H2O2溶液体系建立了谷胱甘肽(GSH)可视传感器,以标准加入法为基础建立了应用于生物样品中GSH的的实际检测方法。通过与商用GSH检测试剂盒的检测对比,该方法具有较高的实际应用价值。
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