【摘 要】
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石墨烯作为一种二维碳材料,拥有优异的物理性能、电化学性能。经过多年的研究与发展,石墨烯以及石墨烯基的碳材料已成为了重要的复合添加剂,助催化剂和碳骨架材料。它们拥有着优秀的导电性与导热性能,高柔性与二维性质。在储能装置,液晶光学材料,分子筛等领域发挥着重要作用。然而,由于石墨烯易于团聚,高质量大面积的二维石墨烯薄膜的制备技术难度较大,这严重阻碍了石墨烯这一“上帝材料”的研究与应用。在本文中,我们将展
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石墨烯作为一种二维碳材料,拥有优异的物理性能、电化学性能。经过多年的研究与发展,石墨烯以及石墨烯基的碳材料已成为了重要的复合添加剂,助催化剂和碳骨架材料。它们拥有着优秀的导电性与导热性能,高柔性与二维性质。在储能装置,液晶光学材料,分子筛等领域发挥着重要作用。然而,由于石墨烯易于团聚,高质量大面积的二维石墨烯薄膜的制备技术难度较大,这严重阻碍了石墨烯这一“上帝材料”的研究与应用。在本文中,我们将展示一种通过热驱动与化学驱动获得的二维自组装石墨烯薄膜,并以其为出发点,研究并探讨这种石墨烯薄膜在电化学方面的应用。我们通过溶剂蒸发辅助自组装的方法制备了二维石墨烯薄膜。使用场发射扫描电子显微镜,共聚焦拉曼光谱仪,傅里叶红外光谱仪,紫外分光光度计,原子力显微镜,四探针电阻测试仪表征了其物化性质。通过这种方式获得石墨烯薄膜厚度低,面积大,柔软且连续。通过控制反应条件,厚度可以控制在20 nm到200 nm不等。不同厚度的石墨烯薄膜面电阻不同,随着厚度的增加,面电阻从830 KΩ/sq减少到2.95 KΩ/sq。拉曼光谱上,低厚度的石墨烯薄膜展现出明显的2D峰(位于2653 cm-1处)。在研究中我们发现,通过这种方式获得的石墨烯薄膜在部分有机溶剂中展现出超强的物理可操作性,基于此,我们对其进行了在电化学方面的应用与探索。其一,二维石墨烯薄膜被用于锂金属阳极的保护。锂金属阳极的表面钝化能有效抑制锂枝晶的生长并减缓锂金属表面副反应的发生。我们用通过使用溶剂蒸发辅助自组装所制备的二维还原氧化石墨烯(rGO)薄膜来涂覆锂金属以制备安全高效的锂金属阳极。在锂化/脱锂的过程中,石墨烯涂层破裂形成马赛克状的薄片,在薄片间隙之间形成均匀化的锂离子电镀/脱嵌的通道。通过对称电池和非对称电池的测试探究rGO涂层对改善电池库伦效率和循环性能的积极作用。通过非原位扫描电子显微镜(SEM)成像和X射线光电子能谱(XPS)深度测试,我们获得了石墨烯涂层上锂离子嵌入/脱嵌和枝晶抑制过程的综合视图。由于改善了锂离子运输的动力学,在对称的gLi ‖ gLi电池中包覆了石墨烯的电极展现了优异的电化学性能,其在5mA cm-2的电流密度下可以稳定循环超过600圈,过电位仅为87.9 mV,并且在锂硫电池中1C下稳定循环1000圈且保持电池容量在1200 mAh g-1。其二,Janus功能化的二维石墨烯薄膜被用于光催化产氢。分层半导体是最重要的光催化剂,特别是对于可见光诱导的由水分解产氢。我们通过分步水热法在自组装石墨烯薄膜的两侧分别原位生长了不同的半导体材料与催化剂材料,获得了低厚度的二维Janus石墨烯薄膜。通过SEM成像、XPS能谱分析以及拉曼光谱仪表征了薄膜的结构。对这种方法获得的二氧化钉/石墨烯/硫化镉薄膜进行了光催化产氢测试,在不添加光敏剂的条件下,在模拟自然光照射的条件下,氢气产量为87 μmol h-1g-1,氧气产量为53μmol h-1g-1
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