碳纳米管负载的铁基费托合成催化剂研究

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合成气直接制备低碳烯烃是为了满足当前日益增长的乙烯、丙烯的需求。提高费托合成低碳烯烃的含量是费托合成(FTS)的重要研究方向之一。作为一种新型载体,碳纳米管具有合适的表面积、低的电阻和高的稳定性,是一种理想的载体材料。以Fe为活性组分、碳纳米管为载体,用等体积浸渍法制备了不同助剂的催化剂,在固定床中进行评价,优化催化剂组成,并考察工艺条件如温度、压力、空速对反应的影响;采用N2低温吸附(BET)、X射线衍射(XRD)、程序升温还原(H2-TPR)、程序升温脱附(CO2-TPD)、X射线光电子能谱(XPS)、拉曼光谱(Raman)、透射电子显微镜(TEM),穆斯堡尔谱(Mossbauer)等表征手段,分析不同助剂对于催化剂结构及反应性能的影响。等体积浸渍法制备了不同Mn含量的FeMn/CNTs催化剂。适量的Mn助剂有利于催化剂的还原,提高催化剂的表面碱性,促进CO解离吸附,抑制H2的吸附。当Mn添加量为3%时,在300℃、1MPa、3000h-1、H2/CO=1的条件下,CO的转化率达到11.24%,低碳烯烃的选择性达到32.13%。过多的Mn助剂则会抑制催化剂的还原,降低催化剂表面碱性。在FeMn/CNTs催化剂的基础上添加Li作为第二助剂,可以进一步提高CO转化率和低碳烯烃选择性。适当Li的引入有利于提高催化剂表面碱性,促进活性组分χ-Fe5C2的形成,有利于提高CO转化率和低碳烯烃选择性。当Li的添加量为1.5%的时候,在300℃、1MPa、3000h-1、H2/CO=1的条件下,CO的转化率达到14.18%,而低碳烯烃的选择性达到48.42%。过多的Li助剂则会降低催化剂的表面碱性,不利于活性组分χ-Fe5C2的生成。
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