类水滑石衍生复合氧化物上N2O催化分解的研究

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本文以不同类水滑石前驱物和其高温焙烧衍生复合氧化物为研究对象,考察了其衍生复合氧化物的N2O催化分解活性。恒定二价与三价阳离子比为3,采用共沉淀法制备不同Co含量的系列类水滑石前驱物CoxMg3-xAl-HT(x = 0,0.5,1,1.5,2,2.5,3)和不同Fe含量的系列类水滑石前驱物Co2.5Mg0.5FexAl1-x-HT (x = 0,0.1,0.3,0.5,0.7,0.9,1),经焙烧分别得到对应的衍生复合氧化物催化剂CoxMg3-xAlO,Co2.5Mg0.5FexAl1-xO用于N2O的直接催化分解。采用XRD、BET、TG-DSC、TPR、FTIR和SEM等表征手段考察了Co含量对材料前驱物及其衍生复合氧化物组成和结构等方面的影响.研究了系列CoxMg3-xAlO催化剂的N2O催化分解性能,同时探讨了反应条件,如N2O浓度、空速、O2和H2O等因素对催化剂活性的影响。结果表明,所有前驱物材料均能形成完整的层状水滑石结构;经高温焙烧后形成了以Co-Al尖晶石为主相的复合氧化物,且Co掺杂有助于促进尖晶石相的生成; Co含量对材料的热稳定性、比表面、可还原性和催化分解活性有显著的影响;含Co复合氧化物催化材料存在两个还原峰,还原过程为:Co3+→Co2+→Co;Mg有助于提高催化剂的热稳定性;随着Co含量增加,催化剂比表面下降,但比表面不是影响催化剂活性的主要因素; 500℃焙烧后的Co2.5Mg0.5AlO催化剂具有较好的N2O催化分解活性;提高前驱物的焙烧温度导致催化剂的活性下降;N2O浓度、空速及O2对催化剂活性的影响较小,而H2O则对活性有较大的影响。进一步研究Fe部分取代三价Al的Co2.5Mg0.5FexAl1-xO催化剂的N2O催化分解活性。结果表明,前驱物材料仍然能形成完整的层状水滑石结构,高温焙烧后也形成了以尖晶石为主相的复合氧化物;但Fe含量对材料的热稳定性有显著的影响;N2O催化分解活性总体不如三元催化材料。此外,在前期工作基础上,以Co2.5Mg0.5AlO类水滑石前驱体为负载材料,Ce-Zr为基体,研究了材料在高温有水存在时,对高浓度N2O的催化分解能力。结果表明,水蒸汽在高温条件下对Co2.5Mg0.5AlO/Ce-Zr催化分解N2O影响较小。
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