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混合物的分离是一种重要的工业过程之一,但其耗能量占许多工业过程总耗能的一半之多。在所有需要分离的混合物中,气体混合物的分离对工业过程尤为重要,比如从混合物中净化出洁净新能源─氢气。对比传统的高耗能的冷凝、蒸馏、变压吸附等分离技术,基于膜材料的气体分离以其成本低、能源效率高、碳足迹小等前所未有的特点,越来越受到人们的关注。目前,气体分离膜市场主要是由有机高分子膜占据,因其独特的低成本、易大规模制备等优势。然而,此类膜材料无法同时具有高的通量和高的选择性,加之使用寿命较短等问题,限制了其性能的进一步提高。沸石分子筛膜具有无机材料高的热稳定性和化学稳定性,同时有序的孔道结构也赋予了此类膜材料优良的分离性能,因而得到了广泛关注。但是,分子筛膜存在合成条件相对苛刻繁琐,拓扑结构有限,且孔道调节和功能化修饰困难等瓶颈问题。金属-有机骨架材料（Metal Organic Frameworks,MOFs）作为一类新型的晶态多孔材料,凭借其多样的结构,孔道大小易调节,孔道易功能化,良好的稳定性等优点,成为了这几年研究的热点材料。对比分子筛膜,此类材料最明显的优势就是MOFs的孔道可以进行有目的的设计和功能化以满足不同的分离要求,且MOFs膜在温和的条件下即可合成。基于MOFs材料固有的这些优势,它很有潜能成为先进膜材料的有力候选者。其中,沸石类咪唑骨架材料（Zeolitic imidazolate frameworks,ZIFs）,作为MOFs的一个重要分支,其同时兼具了分子筛的高稳定性和MOFs的孔道结构优势,迅速发展成为了最受关注的MOFs材料。为了制备分离性能的优良的膜材料,选择合适的合成条件尤为重要。直到现在为止,最常用的膜合成策略仍然是溶剂热法,此方法通常需要将金属盐和有机配体溶于大量的有机溶剂中,置于高温高压下反应。在此合成过程中,溶剂占据了反应容器大部分的空间,无疑造成了产率的降低。再者,大量有机溶剂的使用不可避免的会增加成本,更会造成严重的化学污染和腐蚀。最后,合成过程对高压的需求会限制膜材料的大面积制备。所以,寻求一种绿色的膜制备方法成为了科学家们迫切的追求。基于此目的,本论文采用一种新颖的无溶剂合成方法逐步制备出了晶体共生性好,无缺陷的ZIFs膜材料。此方法避免了大量溶剂和高压的使用,简化了合成步骤,降低了反应能耗,减少了污染物排放。此外,无溶剂结晶对于填充膜上常见的晶间裂纹、针孔缺陷和晶界缺陷具有前所未有的优势,这对合成出晶面连续,分离性能优良的膜材料具有重要意义。制备出的ZIFs膜在分离H2/CO2,H2/N2和H2/CH4混合物中表现出很好的分离性能,尤其是H2/CO2分离,表现出较高通量和选择性,所以此方法合成出的膜材料十分有潜力应用于在天然气重整过程中净化氢气。