MOFs负载金属纳米粒子催化降解VOCs性能及机理研究

来源 :广东工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:pangpanghai
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
随着我国的高度工业化,PM2.5和臭氧成为我国现阶段大气污染最突出的问题,而挥发性有机物(VOCs)作为PM2.5和臭氧形成的重要前驱污染物,是导致大气环境恶化的关键。负载型金属催化剂在催化降解挥发性有机化合物(VOCs)方面表现出优异的催化性能,但因其成本高、易中毒和易烧结失活等缺点限制了其进一步的应用。因此,开发高效且稳定的负载型金属催化剂至关重要。(1)为了降低催化剂成本,促进VOCs的吸附,提高VOCs的催化氧化能力,开发具有高度分散活性中心和强界面相互作用的负载型贵金属催化剂是一种有应用前景的工作。在此,我们提出了一种灵活且通用的策略,以金属有机框架(MOF)为载体,通过浸渍还原法制备了具有高度分散金属纳米颗粒(Pt、Pd、Ru)的金属/MOFs催化剂,并应用于挥发性有机化合物催化氧化。金属/MOFs催化剂具有MOF的大表面积和高孔隙率可为VOCs提供吸附位点,同时高度分散的金属物种可以为催化提供活性位点。因此,金属/MOFs催化剂在催化氧化各种挥发性有机化合物(包括乙酸乙酯、正己烷和甲苯)方面表现出优异的催化性能,转化率和CO2产率接近100%。此外,金属/MOF在260°C的连续在线反应测试中表现出稳定的重复使用率、良好的耐水性以及连续150小时以上的优异催化稳定性。此外,通过X射线光电子能谱(XPS)和原位漫反射红外傅里叶变换光谱仪(DRIFS)和质子转移反应飞行时间质谱仪(PTR-TOF-MS)对活性中心和反应中间体的研究揭示了催化氧化机理和途径。我们期望这项工作能为开发多孔材料负载贵金属催化剂在环境催化中的新应用提供帮助。(2)为了进一步提高单金属/MOFs催化剂的催化性能,并且旨在引入另一种金属来替代部分的贵金属Pt,从而进一步提高经济效益,本章通过对各种双金属(Pt-Co,Pt-Cu,Pt-Ag)/MOFs催化剂的筛选,择优选择了Pt-Co/MOFs体系,并对该催化体系进行了深入的研究。同时,在材料合成方面也进一步优化了该材料的负载方式,合成了具有更高分散性和更小纳米尺寸的Pt-Co/Ui O-66催化剂。此外,在延续第一个工作的性能探究(耐水性、稳定性等)的同时,还研究了Pt和Co之间负载比例对催化性能的影响,结果表明当理论负载比例为1:1时该催化剂有较高的Pt2+/Pt~0以及Oads/Olat,这意味着在该比例的催化剂中的金属铂更多地以较高的氧化态存在,同时具有更好的激活氧分子的能力。该材料表现出对甲苯优异的催化活性,可在165°C时完全降解500ppm的甲苯,Pt-Co/Ui O-66可在230°C时完全降解500 ppm的乙酸乙酯,在220°C时完全降解500 ppm正己烷,比同比例负载的Pt对三个挥发性有机污染物的降解温度(180°C,260°C,240°C)都要低,可见Co的引入大大提升了该催化剂的催化性能。我们期望这项工作能为开发多孔材料负载双金属催化剂在环境催化中的新应用提供帮助。
其他文献
区域基础教育质量的提升需要学校扎实的教育教学管理,需要优秀教师的教育实践以及区域教研工作的理论和实践支撑。为此,湖北省武汉市东西湖区积极探索,构建了以提升教育教学质量为中心,以集体下校和个人下校为主要措施的区域教研工作体系,打造三支教师队伍,建设三项展示阵地,构建三级教研网络,实施三类评价机制,提升区域教研品质,促进区域教育高质量发展。
车载逆变器向着小型化、轻量化和高功率密度的趋势发展.针对现有输入电压为DC 110V的车载单相逆变器采用Boost电路和全桥逆变两级独立调制而存在效率低、功率密度小等问题,提出了一种Boost电路和全桥逆变两级协同式调制方法.该方法根据输入电压与输出电压绝对值的大小关系使Boost电路和全桥逆变电路处于不同的工作方式,优化绝缘栅双极型晶体管开关状态和二极管通断状态,从而降低逆变器的损耗,提升逆变器
至今为止,虽然在碳催化剂/过硫酸盐领域已经提出了自由基机制和非自由基机制,但由于各种碳催化剂的复杂性和其他影响因素,使得碳催化剂激活过硫酸盐的机制仍然没有统一的结论,存在较大争议。而且,在涉及单线态氧或络合物产生的非自由基机制的研究中,非自由基的具体产生过程及具体氧化机理仍然是模糊的。此外,针对碳催化剂/过硫酸盐的机理研究一般是在水相中进行的,而气/液二相和气/固/液三相反应中的界面物理化学性质与
深化财税体制改革关系国家治理现代化的深刻变革,是一场立足全局、放眼长远的制度创新和重构,对优化资源配置、促进社会公平、实现国家经济高质量发展具有重要的现实意义。为建立现代财政制度,应进一步理顺中央和地方职责划分,加快改革步伐,建立权责清晰的央地财政关系;加快转变政府职能、深化税收制度改革,建立全面规范透明、标准科学、约束有力的预算制度;建立基础数据统一平台,持续优化营商环境,推进部门信息共享等。
针对传统基于信号分析的中性点箝位(NPC)逆变器故障诊断方法存在频谱易泄露、难以分析非稳态和非线性故障信号的问题,提出一种基于Prony算法的三电平逆变器开路故障诊断方法。采用小波变换对原始测量信号去噪预处理,克服Prony法对噪声敏感的缺点。通过Prony分析拟合逆变器的三相电流信号,提取其幅值、频率、相位、衰减因子四维故障特征。应用支持向量机(SVM)对中性点箝位逆变器故障进行分类。在仿真平台
<正>7月14日,中国应急管理学会在北京召开"高铁安全风险防范""体育赛事安全管理""城市风险防控"三个专题论坛,分别针对"今年‘5·1’北京西站旅客滞留事件"和"‘5·22’甘肃白银百公里越野跑事件"以及"‘6·13’十堰燃气爆炸事故",邀请相关领域专家对这三起事件反映出的问题展开探讨和交流,总结事件教训,并对日后相关领域的安全发展提出针对性建议。当前,我国面临着社会风险复杂交织的严峻形势,安全
期刊
为解决NPC逆变器建模过程的复杂性和故障诊断中的不确定性问题,采用键合图理论对NPC逆变器进行建模,简化建模过程,降低建模过程的复杂性。考虑键合图理论中因果关系与贝叶斯网络因果关系的相似性,引入贝叶斯网络对系统的故障元件进行动态优先级排序。结果表明:该方法不仅可以准确定位系统的故障元件,还可以得到故障元件对系统的影响程度,具有一定的可行性与有效性。
目的:初步构建护理本科专业课课程思政教学评价指标体系,依据评价指标体系编制调查问卷及评价表,通过实践应用验证评价指标体系的合理性和可操作性,了解护理本科“儿科护理学”课程思政教学实施现状,以期为护理本科专业课课程思政教学评价提供参考。方法:1.护理本科专业课课程思政教学评价指标体系的构建。基于文献分析和理论研究初步拟定护理本科专业课课程思政教学评价指标框架,运用德尔菲法对全国20名专家进行2轮专家
民航英语是全球民航工作语言,提升飞行专业英语教学质量,从而提升飞行员的英语水平,对保障飞行安全至关重要。为提升飞行专业英语教学效果,结合国内航空公司对于飞行员英语水平的要求和实际飞行、训练需要,参照《国际民航组织语言能力要求实施手册》(Doc 9835 AN/453,2004)要求,开发了一套基于移动互联网的适用于飞行学生的飞行专业英语教学系统。该系统架构由数据层、服务层、应用层和表现层组成。其核