放射性核素79Se和99Tc在塔木素粘土中的扩散行为研究

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我国核安全是国家安全体系的基础和关键,高水平放射性废物的安全处置是核安全的重要组成部分。高放废物地质处置是国际社会公认的最为安全可行的方法。目前世界各国都在积极推进高放废物地质处置库的研发工作。处置库主要以“包容阻滞”为核心,以“多重屏障”手段,建设在地表以下500~1000 m深度的地质体中。因此,处置库场址的选择就至关重要。处置库场址的预选工作要从地质构造、水文条件、岩石力学、地下水理化性质以及核素迁移等方面进行开展。国内塔木素粘土岩场址的地质条件评价工作已经基本完成,但是粘土岩中核素迁移的研究工作尚未见报道。针对这一现状,本文采用毛细管法,在实验室中模拟核素79Se和99Tc在塔木素粘土及辐照塔木素粘土中的扩散行为。采用没有放射性的元素Se(Ⅳ)和Re(Ⅶ)来分别代替79Se和99Tc进行实验,探究粘土压实密度、溶液离子强度、溶液p H值、温度、腐殖酸等条件对扩散的影响,获得了表观扩散系数Da、有效扩散系数De、孔隙率ε以及分配系数Kd等关键参数。实验结果表明,核素在塔木素粘土中的扩散行为可以用一维半无限大介质扩散模型简化处理。核素主要是在粘土的孔隙水中扩散,扩散行为受到以下条件的影响:1)随着压实密度由1600 kg/m~3增大到2050 kg/m~3,Se(Ⅳ)和Re(Ⅶ)在辐照前后的粘土中扩散系数都是减小的;2)随着溶液离子强度由0.01 mol/L增加到0.5 mol/L,Se(Ⅳ)和Re(Ⅶ)在辐照前后粘土中扩散系数都是增大的;3)随着p H值从4增大到10,Se(Ⅳ)的扩散系数先减小后增大,并在p H=7的时候最小。Re(Ⅶ)的扩散系数基本不受p H值的影响;4)腐殖酸能够促进Se(Ⅳ)和Re(Ⅶ)在辐照粘土中的扩散,但是扩散系数变化范围较小;5)Se(Ⅳ)和Re(Ⅶ)在辐照粘土中的扩散系数较未辐照粘土中的小2~3倍。本次工作还对辐照前后的粘土进行了表征,分析了其组成成分,及微观结构,为讨论扩散机理提供了依据。作为核素在塔木素粘土中扩散行为研究的初探工作,我们希望实验结论能为我国高放废物地质处置库的选址及安全评价提供数据支持和理论参考。
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