【摘 要】
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铁基类普鲁士蓝材料具有成本低廉、制备方法简单等优点,在金属离子电池中作为正极材料具有很大的应用潜力。锰铁类普鲁士蓝（MnHCF）理论比容量和反应电势高,是水系锌离子电池（ARZIBs）正极材料的理想备选。本文围绕MnHCF在ARZIBs中的应用展开,主要工作如下:一、研究了氮端兼具Mn、Zn的类普鲁士蓝材料在ARZIBs中的电化学性能。通过XRD、XPS、ICP-AES等表征了材料组成与结构。电化
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铁基类普鲁士蓝材料具有成本低廉、制备方法简单等优点,在金属离子电池中作为正极材料具有很大的应用潜力。锰铁类普鲁士蓝（MnHCF）理论比容量和反应电势高,是水系锌离子电池（ARZIBs）正极材料的理想备选。本文围绕MnHCF在ARZIBs中的应用展开,主要工作如下:一、研究了氮端兼具Mn、Zn的类普鲁士蓝材料在ARZIBs中的电化学性能。通过XRD、XPS、ICP-AES等表征了材料组成与结构。电化学测试结果显示氮端Mn和Zn的共存大幅提升了材料循环性能,其中Mn比例为7%时表现最佳,500次循环后保留了初始容量的94%。通过对电极不同充放电状态下的XRD研究发现,Mn离子引入抑制了材料在电化学过程中的立方-菱形相变发生,使离子嵌脱过程以固溶体机理为主导;UV-Vis和SEM结果显示,Mn离子的引入还降低了材料在水中的溶解度,提高了Zn离子嵌/脱过程的结构稳定性。二、研究了初始晶体结构和间隙离子对MnHCFs在ARZIBs中电化学性能的影响。XPS表明样品中Fe均为+2价,Mn的价态以Mn2+为主,存在部分Mn3+。间隙离子对氰根化学环境有较大影响,而晶体结构影响较小。电化学性能测试结果表明,初始间隙离子为K时材料比容量最高,在50 m A·g-1条件下可达123m Ah·g-1,倍率性能表现较好,在250 m A·g-1条件下可达110.1 m Ah·g-1。发现MnHCF在水溶液中较高的溶解度,锌嵌/脱过程中有部分锰离子溶解,循环性能有待改进。UV-Vis结果显示,间隙离子为K时材料溶解度最低。三、通过掺杂方法在MnHCF中分别引入了无活性的Cu、Ni和有活性的Fe、Co,研究氮端金属组成对其电化学性能的影响。通过XPS证明了Cu、Ni、Fe、Co成功的被引入,XRD结果显示,氮端金属对其结晶度和晶体结构有直接影响,使初始单斜结构转变为立方结构,FT-IR和Raman光谱显示氮端金属组成对氰根电子结构也有一定影响。电化学测试结果表明,Ni的引入对KMHCF的比容量和倍率性能有明显改善效果,在50、100、150、250和500 m A·g-1的放电容量分别为164.4、156.6、144.2、133.1和115.4 m Ah·g-1。在循环稳定性方面,Ni-KMHCF也优于其它三种材料。
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