柔性力敏传感器,因具有良好的延展性、弯曲性、便携式以及能应对各种测量环境等优势,在航空航天、工业生产、海洋探测、生物工程、医疗健康等领域得到了广泛的应用。传统柔性力敏传感器普遍存在灵敏度低、分辨率差、稳定性弱以及力敏材料可调控性差等诸多问题。因此,开发出具有良好物理性能和压阻响应行为的力敏复合材料具有一定的科学价值。本文以氧化石墨烯(GO)为三维导电网络骨架前驱体,热塑性聚氨酯(TPU)为填充材料,采用真空浸渍法制备出互咬型三维石墨烯/聚氨酯复合材料(GA/TPU)。通过对三维石墨烯气凝胶(GA)和GA/TPU复合材料的微观结构、物理性能进行表征分析,揭示了GA和TPU两者之间的协同作用。采用自组装方式引入多壁碳纳米管(MWCNT_S),形成对GA结构改性,深入研究了MWCNT_S对GA孔径以及聚氨酯复合材料成型的影响。最终通过自制压阻测试平台对聚氨酯复合材料进行了的压阻响应和稳定性能测试,分析了聚氨酯复合材料中三维连续导电网络结构在外载荷作用下的变化机理。实验结果表明:(1)以12 mg/mL的GO为前驱体形成的GA表现出最佳导电性,体积电阻率低至7.25×10~3Ω·cm,在GA/TPU复合材料中GA的三维网络骨架为载流子的迁移提供了多通路,将TPU导电率提升约8个数量级。同时GA的三维网络骨架同时也是热运输介质声子的良好通道,因此,GA的引入提升了聚氨酯材料的热稳定性,较纯聚氨酯材料最高提升了52℃。适量的GA对TPU材料具有力学加强作用,在8 mg/mL的GO含量时表现最佳。(2)干燥实验对比发现,常压干燥体积收缩率高达95%,冷冻干燥则能良好保持原有形状,且体积收缩率低至5%。高温热处理显著改善了石墨烯三维网络导电特性,并能祛除GA中还存有少量的含氧官能团。对比共混法和真空浸渍法制备的复合材料,发现真空浸渍型复合材料的导电性和导热性比同等石墨烯片填料占比的共混型复合材料更佳。(3)MWCNT_S在GA中起到片层支撑作用,孔径增大到1.2 mm。较TPU,GA-CNT_S/TPU的电、热、力学性能均得到了改善。与GA-CNT_S复合后的热塑性聚氨酯导电率提升了9个数量级,体积电阻率最低值为7.31×10~3Ω·cm。在0~10wt%区间,随着羟基化多壁碳纳米管(MWCNT_S-COOH)占比增加,GA-CNT_S/TPU热分解温度逐渐上升,最高值达到347℃。10wt%的MWCNT_S-COOH添加量时,30%应变下GA-CNT_S较GA应力增加了15.7%,30%应变下GA-CNT_S/TPU较TPU应力提升了56.4%。(4)GA/TPU与GA-CNT_S/TPU的渗流阈值分别为0.06wt%、0.048wt%。在压阻响应、迟滞性以及稳定性测试中,发现GA/TPU与GA-CNT_S/TPU在50%应变区间均表现出两种压阻响应。稳定性测试中GA-CNT_S/TPU复合材料经过80个循环测试周期后迟滞性值仅增加0.2%,这表明了GA-CNT_S/TPU复合材料更具有作为柔性力敏基材的优势。