单壁碳纳米管具有独特的一维中空管状结构和优异的性能,其宽谱响应、高光吸收系数使得其成为极具前景的光电探测材料。但迄今为止,碳纳米管基高性能电子器件仍未获得实际应用。其主要原因是结构一致、单一导电属性单壁碳纳米管的宏量制备问题尚未解决。针对这一问题,本论文采用浮动催化剂化学气相沉积法,利用羟基自由基的刻蚀性,通过原位反应刻蚀宏量制备高质量大直径半导体性单壁碳纳米管;进而探索大直径单壁碳纳米管在光电探测方面的应用,为高性能碳纳米管基光电探测器的构建提供思路。取得的主要研究结果如下:高质量、大直径半导体性单壁碳纳米管的控制制备。基于不同导电属性及不同直径单壁碳纳米管在化学反应活性上的差异,利用低碳醇高温裂解产生的羟基自由基在单壁碳纳米管生长过程中进行原位选择性刻蚀;发现OH/C比是实现半导体性富集碳纳米管生长的关键,在优化条件下实现了高纯度(>91%)半导体性单壁碳纳米管的宏量制备;所得半导体性单壁碳纳米管的结晶度较高,其集中抗氧化温度达～670℃;直径主要分布在1.8-2.3nm;利用所得半导体性单壁碳纳米管构建了光热电(PTE)响应机制的光电探测器。柔性、大面积单壁碳纳米管基光电探测器的构建与性能研究。利用高纯度、高质量的大直径(1.7-3 nm)单壁碳纳米管薄膜构建了柔性、大面积碳纳米管光电探测器;器件在室温、大气环境下对波长为500到1900nm的光均具有较好的响应性能。在700 nm波长下的响应度高达65.4 mA/W(偏置电压为0.2 V),高于同类型基于碳纳米管薄膜的热辐射计型探测器;同时研究了薄膜透光率、薄膜宽度、碳管本征结构(直径、纯度、半导体性碳管含量)等对器件性能的影响规律。研究表明大直径、高纯度单壁碳纳米管可望用于高性能光电探测器件的构建。