【摘 要】
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离子液体在CO_2吸收中的应用已被广泛地报道,其所具有的理化性质如不挥发性、热稳定性和结构可调性等,被认为是最具有潜力的CO_2吸收剂来替代目前工业中常用的醇胺水溶液。其中,对CO_2同时具有化学和物理吸收作用的离子液体(化学-物理吸收型离子液体),因其对CO_2具有高效吸收和活化的能力而成为研究的热点。但当前缺乏有效的方法来准确测量化学-物理吸收体系中CO_2的化学和物理吸收量,这对理解CO_2
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离子液体在CO2吸收中的应用已被广泛地报道,其所具有的理化性质如不挥发性、热稳定性和结构可调性等,被认为是最具有潜力的CO2吸收剂来替代目前工业中常用的醇胺水溶液。其中,对CO2同时具有化学和物理吸收作用的离子液体（化学-物理吸收型离子液体）,因其对CO2具有高效吸收和活化的能力而成为研究的热点。但当前缺乏有效的方法来准确测量化学-物理吸收体系中CO2的化学和物理吸收量,这对理解CO2在该类体系中的溶解行为非常重要。本文以常见的{[Emim][OAc]+CO2}吸收体系为例,提出了一种基于定量核磁共振（qNMR）和质量守恒的策略来明确区分和测量化学-物理吸收体系中化学和物理吸收量的方法,并通过定量数据对该体系的热力学以及动力学进行分析,明确化学吸收对整个吸收体系的贡献。本文主要工作包括:（1）基于{[Emim][OAc]+CO2}体系的吸收机理和吸收前后的氢谱,对定量区分该体系的化学吸收量和物理吸收量的可行性进行分析并建立定量方法。（2）探究定量方法中用到的qNMR方法,优化并确定影响核磁积分面积准确性的条件,测得了 298.15-348.15K和0-100kPa下的化学吸收量;并根据总吸收量和质量守恒计算得到对应条件下的物理吸收量。（3）利用测量数据对化学吸收和物理吸收分别进行热力学分析。基于化学吸收量,提出两个重要的参数即化学吸收和物理吸收之比以及产物稳定性常数,描述化学吸收在整个吸收过程中的重要性。针对物理吸收过程,采用Krichevsky-Kasarnovsky方程来描述CO2的物理吸收行为,并计算相应的物理吸收过程的焓变、Gibbs自由能以及熵变。（4）引入比吸收量和比物理吸收量,探究并建立化学-物理吸收体系的动力学模型。该模型对平衡分压下物理溶解度的预测相对标准偏差均在22%以下（CO2平衡分压大于40kPa）,表明该模型在较高的温度和平衡分压下,对化学-物理吸收体系中的CO2物理吸收量预测较为准确。
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