钴基过渡金属化合物纳米片的可控制备与储锂性能研究

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传统化石燃料的使用造成了严重的环境污染,亟待发展以风能、太阳能为基础的可再生能源。而这些可再生能源需要与之相匹配的高效储能器件才可对外供能。其中锂离子电池因其高能量密度、高功率密度等优点,广泛应用于电动汽车、便携式电子设备等领域。目前商用的石墨负极较低的理论比容量限制了鲤离子电池的能量密度,迫切需要开发一种替代石墨负极的新型负极材料。过渡金属化合物因具有较高的可逆容量,被认为是替代商业石墨最有潜力的材料之一。但是,材料固有的低电导率以及充放电过程中存在大的体积变化,严重影响了过渡金属化合物的倍率性能和循环性能。基于以上问题,本论文通过对新型层状过渡金属化合物Co(OH)(OCH3)纳米片进行尺寸调控、金属掺杂、与碳材料复合和焙烧等手段提升材料的电化学性能。本论文的主要研究内容如下:(1)通过添加酪氨酸、甘氨酸、色氨酸、谷氨酸和甲硫氨酸,调控Co(OH)(OCH3)的厚度,不同厚度对Co(OH)(OCH3)纳米片的电化学性能有明显的影响。未改性的Co(OH)(OCH3)由血小板状的纳米片组成,厚度为20-50 nm。当添加酪氨酸时形成花状结构的Co(OH)(OCH3),该花状结构由15-40 nm厚的纳米片堆叠而成。得益于Co(OH)(OCH3)-Tyr(Co(OH)(OCH3)-Tyrosine)的独特花状结构,其在 0.2、0.3、0.5、1、2A g-1电流密度下的比容量分别为868.6、775.3、731.9、647.0、543.4 mAh g-1,并且在2A g-1高电流密度下循环130圈依然保持445.4 mAh g-1的比容量。作为对比,Co(OH)(OCH3)电极在2 A g-1电流密度下循环130圈,容量下降到124.6 mAh g-1。结果表明,通过氨基酸调控片状阳极材料的厚度,是一种提升材料循环性能的有效方案。(2)通过在Co(OH)(OCH3)中掺杂Mn,进一步调控Co(OH)(OCH3)的电化学储锂性能。首先,通过一步溶剂热法合成双金属MnxCo1-x(OH)(OCH3)纳米片。该化合物在Mn/Co比0.1-10范围内形成单相的固溶体。二维结构加快了电荷传输速率,并且Mn、Co两种金属之间的协同作用提升了材料的导电性。当Mn1/11Co10/11(OH)(OCH3)作为锂离子电池负极时,电化学性能最优。在0.2、0.3、0.5、1、2 Ag-1电流密度下,Mn1/11Co10/11(OH)(OCH3)电极的比容量分别达到907,4、867.9、750.8、637.8和520.3 mAh g-1,并且当电流密度从2Ag-1回到0.2Ag-1时,Mn1/11Co10/11(OH)(OCH3)电极比容量依然可以达到864.0mAh g-1;而Co(OH)(OCH3)电极在0.2、0.3、0.5、1、2Ag-1的电流密度下比容量分别为773.6、650.8,520.8、412.5 和 368.3 mAhg-1,当电流密度从 2 Ag-1 回到 0.2 Ag-1 时仅保留 744.3 mAh g-1的比容量。此外,Mn1/11Co10/11(OH)(OCH3)电极即使以1 Ag-1的大电流密度循环200圈,放电容量依然具有646.0 mAhg-1,循环性能优于Co(OH)(OCH3)电极。(3)这类钴基化合物还可作为前驱体,制备对应的岩盐结构的氧化物电极材料。本文以 NixCo1-x(OH)(OCH3)@polydopamine(NixCo1-x(OH)(OCH3)@PDA)为前驱体,在氮气中焙烧得到N掺杂碳包覆的NixCo1-xO@N-C复合材料。PDA的存在使NixCo1-x(OH)(OCH3)热解形成单相NixCo1-xO固溶体,该固溶体具有清晰的片层结构和连续且均匀的碳层。当Ni/Co比为0.2时,NixCo1-xO@N-C作为锂离子电池负极表现出最优的倍率性能和循环性能,在电流密度为0.2 A g-1时具有949 mAh g-1的高比容量,在电流密度为2A g-1时具有530mAh g-1的比容量,即使以2A g-1电流密度循环500圈依然可以提供563 mAh g-1的比容量。优异的储锂性能得益于双金属之间的协同作用,以及二维片层结构和N掺杂碳的涂层。
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