随着抗生素使用量的逐年增加,抗生素污染问题已成为环境领域的研究热点之一,而土壤作为重要的环境介质,其抗生素污染也成为一个不容忽视的问题。磺胺类抗生素作为全球最广泛使用的抗生素之一,每年都有大量药物排入水土环境中,且排放水平逐年提高。磺胺类抗生素在水土环境中的降解速度较慢,危害甚大。本文以磺胺嘧啶(Sulfadiazine,SDZ)为研究对象,通过大量的室内实验,研究其在土壤及土壤组分中的吸附迁移行为,以便为抗生素在土壤和地下水中的污染评价及修复提供科学依据。本文的研究主要包括两部分内容:一是不同阳离子类型、有机质含量和重金属条件下,SDZ在土壤中吸附的实验,以及pH、阳离子类型、离子强度对SDZ在土壤组分(高岭石、蒙脱石和腐殖酸)中的吸附实验,并对反应前后的高岭石、蒙脱石和腐殖酸进行傅里叶红外光谱(Fourier transform infrared,FTIR)表征,分别用Langmuir、Freundlich和线性方程对静态吸附特征进行拟合;二是探讨了SDZ在原状和填装土柱中的迁移特征,用Hydrus-1D软件对其进行模拟获得相关参数,并对不同流速下SDZ的迁移行为进行预测。得出以下结论:(1)在土壤的静态吸附实验中,阳离子价态、有机质和重金属含量均对SDZ的吸附产生影响。离子价态越低,有机质含量越高,SDZ吸附量越大;当Cd浓度为10.0 mg/kg时,会促进SDZ的吸附,当Cd浓度为1.0、300.0 mg/kg时会抑制SDZ吸附,当Cd浓度为100.0 mg/kg时对SDZ的吸附无影响;Cd、Cu、Pb存在时,SDZ吸附量大小的顺序为Cd>Cu>Pb。用Freundlich方程和Langmuir方程拟合实验数据的R2均在0.96以上,但由于吸附偏线性,Langmuir方程并不能很好地解释SDZ的吸附特征,线性方程拟合的R2均在0.98以上,模拟结果最好。(2)SDZ在土壤及其组分中的动态吸附实验表明,SDZ在土壤及其组分中的吸附在24 h左右达到平衡,达到吸附平衡时吸附量大小顺序为腐殖酸>高岭石>土壤>蒙脱石。在土壤组分的静态批平衡实验中,pH、离子类型和离子强度对SDZ在不同土壤组分中的吸附有不同的影响。这些因素对SDZ在高岭石中的吸附影响,均不明显;在蒙脱石中,SDZ吸附量与pH呈正相关,与离子强度呈负相关;除Na+会降低SDZ在蒙脱石中的吸附外,K+、Ca2+、Mg2+影响不大;对于腐殖酸,除离子类型对SDZ的吸附有一定影响,pH和离子强度的影响也不大。Freundlich方程拟合的R2在0.8以上,Langmuir方程拟合的R2在0.78以上,线性方程拟合的R2在0.92以上,线性方程对这些吸附特征拟合效果更好。(3)SDZ在同一土壤剖面不同深度处所取原状土中迁移的穿透曲线是不同的,在原状土柱Ⅱ(15.0-30.0 cm)中的穿透曲线相较于原状土柱Ⅰ(0.0~15.0 cm)的发生左移,即较深层土壤中,SDZ的迁移速度更快。这主要是受土壤理化性质的影响,前者的有机质含量、阳离子交换量(CEC)比后者低,而pH比后者高,从而减少了SDZ的吸附,增强了其流动性。(4)不同化学因素对SDZ在填装土柱中的迁移产生不同影响。阳离子价态越高、有机质含量越少,SDZ的出流浓度峰值越高、出流越快、迁移性越强;当土壤中Cd含量为10.0 mg/kg,SDZ在土壤中的迁移速度最慢,峰值最低,其它浓度Cd对SDZ的迁移影响不大;当Cu、Pb和Cd的含量相同时,SDZ的含Cu土壤中,迁移最快,其相对浓度峰值可达0.8;其次为含Pb土壤,在含Cd土壤中迁移最慢。出流液中pH变化均呈现先下降后逐渐趋于平稳,EC变化不大,出流液中的Ca2+浓度则均呈现先下降后上升的趋势。(5)用单点吸附模型(OSM)、两点吸附模型(TSM)和两区模型(TRM)分别对SDZ在原状土中的迁移过程进行模拟并用TRM对不同水流下SDZ的迁移行为进行预测。结果表明,TRM对SDZ的迁移过程拟合最好,TSM中瞬时吸附所占比例很小,所以SDZ在原状土中基本上不存在瞬时吸附,TRM表明不动水体也是SDZ吸附的重要组成部分。TRM的R2>0.91,RMSE<0.061,拟合结果优于OSM和TSM。在用TRM模拟过程中,当水流速度从0.017 cm/min增加到0.030 cm/min再到0.100 cm/min,磺胺嘧啶在土壤中的迁移速度也不断加快,出流浓度也越来越高,当流速为0.100 cm/min时,SDZ可快速穿过土层进入地下水。(6)分别用OSM和TSM对填装土柱中SDZ的迁移进行模拟。结果表明,OSM的R2>0.881,RMSE<0.069,TSM的R2>0.907,RMSE<0.051,瞬时吸附f所占分数较高,说明SDZ在迁移过程中存在较大程度的瞬时吸附。与OSM相比,TSM能更好地模拟SDZ的迁移过程。两个模型拟合的系数α均较小。