FeOx基复合材料光催化木质素解聚研究

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化石资源的不可再生已经成为社会可持续发展的隐忧。寻找化石资源的替代品是目前全球科研工作者的共同使命之一。生物质是一类存量丰富的可再生资源。作为生物质主要组分之一的木质素,是唯一大量且天然存在的具有芳香环结构的可再生资源。因此发展木质素来源的化学品制备路线具有重大战略意义。作为一种绿色、温和的催化方式,光催化在木质素解聚领域具有很大潜力。但由于木质素具有复杂且稳定的化学结构,传统光催化过程对木质素的转化能力较低,而光Fenton等高级氧化过程又会造成木质素过度氧化,不能较好保留高值芳香化合物。因此开发一种能温和且有效转化木质素的光催化反应体系具有较高的研究价值。本文基于Fe Ox基复合材料的特性,构建了光催化木质素氧化解聚体系,并初步探索了多功能催化剂在热催化与光催化木质素解聚串联过程中的性能。研究内容如下:(1)制备了木质素磺酸钠(SL)掺杂Fe3O4-TiO2催化剂,研究了复合催化剂的物理化学性质及其在紫外光下协同H2O2催化有机溶蔗渣木质素解聚中的构效关系。实验结果表明:在UV光下经12 h反应,可实现69.7%的木质素转化率,得到27.7 mg/g lignin的二元羧酸酯类及单酚产物,其中二元羧酸酯选择性达到82.3%。通过红外光谱和二维核磁异核单量子相关谱等证实,本论文构建的光催化氧化体系能有效作用于木质素S/G单元中的α-O-4和β-O-4键构上的C-O键,并进一步实现部分苯环产物的开环氧化。(2)为探究木质素在SL-Fe3O4-TiO2光催化作用下的反应机制,详细研究了α-O-4型模型化合物在该体系中的反应过程。研究表明,光生空穴及超氧自由基是反应中的主要活性物种并能有效断裂α-O-4键,延长反应进程会造成苯环的开环及酯化,生成C2-C6羧酸酯。研究进一步证明,本体系对β-O-4型,β-O型,α-O型等C-O醚键化合物及5-5,β-1型等C-C键模型化合物具备广泛适用性。(3)制备了Fe2O3-g-C3N4Z型异质结复合材料,并初步探索了其作为多功能催化剂在热催化与光催化木质素解聚串联过程中的应用。系列表征结果证明,Fe2O3-g-C3N4通过光催化过程能够实现木质素中C-O键的断裂,促进S,G,H单元的转化,而热催化木质素解聚与光催化木质素解聚过程的串联进行,可以在一定程度上改变木质素解聚产物的分布,为实现木质素深度转化并调控产物种类提供潜在应用。
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