【摘 要】
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面对不断增长的能源需求和化石资源的大量消耗,高效利用可再生生物质资源代替化石燃料合成高值化学品已成为生物质能源化工领域的热点课题之一。本文优选了金属氧化物改性的分子筛催化剂,研究了纤维素催化裂解制备生物基高值化学品——对二甲苯的催化反应过程。主要的研究成果包括:(1)纤维素催化裂解催化剂的设计与优选研究。通过将P205和MgO掺入HZSM-5(HZ)改性催化剂,改变分子筛催化剂的表面酸性位点和孔道
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面对不断增长的能源需求和化石资源的大量消耗,高效利用可再生生物质资源代替化石燃料合成高值化学品已成为生物质能源化工领域的热点课题之一。本文优选了金属氧化物改性的分子筛催化剂,研究了纤维素催化裂解制备生物基高值化学品——对二甲苯的催化反应过程。主要的研究成果包括:(1)纤维素催化裂解催化剂的设计与优选研究。通过将P205和MgO掺入HZSM-5(HZ)改性催化剂,改变分子筛催化剂的表面酸性位点和孔道尺寸,从而增加了对二甲苯的选择性。并结合催化剂特性表征,揭示了催化剂结构与性能之间的关系。(2)在筛选出的最优催化剂——10%Mg/5%P/HZ催化剂上,研究在催化剂和不同反应条件(温度、不同类型添加剂及其含量等)下纤维素催化裂解行为,研究了同步与非同步反应模式下纤维素催化裂解的差异。探讨了催化剂表面改性对间/邻二甲苯定向异构化为对二甲苯的影响。在优化的反应条件下,对二甲苯在二甲苯中的选择性高达97.1%。(3)基于催化剂的表征和对产物的分析,研究了纤维素及其模型化合物(2-甲基呋喃、2,5-二甲基呋喃、糠醛、5-甲基糠醛)催化裂解过程,初步揭示了纤维素催化裂解制备对二甲苯的反应通道,主要反应包括纤维素热解、Diels-Alder反应、芳烃烷基化反应和二甲苯异构化等过程。
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