研究高能体系中的分子间相互作用，不仅可以为炸药的配方设计提供理论指导，而且还能推进含能材料学科的发展。本论文应用量子化学理论方法计算研究了NTO（3-硝基-1，2，4-三唑-5-酮）二聚体和混合体系的分子间相互作用。 采用HF、MP2和DFT方法在6-31G^*和6-311G^**等基组水平下，研究了NTO分子的几何构型、电子结构、IR谱和热力学性质，此外，还对NTO同分异构体的互变机理进行了探讨。 在DFT-B3LYP／6-311++G^**水平下对（NTO）₂进行计算研究，求得（NTO）₂的六种优化构型，通过能量分析，六种优化二聚体的稳定性排序为Ⅶ＞Ⅵ＞Ⅴ＞Ⅳ＞Ⅲ＞Ⅱ，构型Ⅶ的结合能最大，为53.66 kJ·mol^-1。（NTO）₂均以较强氢键结合而成，其中构型Ⅴ、Ⅵ和Ⅶ中均存在两个强氢键O…H-N（O与三唑环C₅相连），形成八元环结构。Ⅲ和Ⅳ中有一个强氢键和另一个为硝基N-O参予的弱氢键，形成九元环结构。（NTO）₂的电荷转移主要是由于一子体系中O的孤对电子向另一子体系中最临近的N-H反键轨道转移。 在B3LYP／6-311++G^**水平上，经基组叠加误差和零点能校正，求得NTO与NH₃和NTO与H₂O的最大结合能为分别为37.58kJ·mol^-1和30.14kJ·mol^-1，NTO与NH₃间的电荷转移主要是由于NH₃中N的孤对电子向NTO的N-H反键轨道转移。NTO与H₂O间的电荷转移主要是由于H₂O中O的孤对电子向NTO的N-H反键轨道转移。