大气气溶胶对地球辐射平衡、全球气候变化以及人类健康有着重要影响。新粒子生成(NPF)是大气气溶胶的主要来源,但由于全球大气环境的多样性和当前检测手段的局限性,人们对新粒子生成机理的认识尚不清晰,尤其是新粒子生成初期气象物质生成临界核团簇的过程。当前,一些外场观测和实验表明有机酸和有机胺可以参与新粒子的生成,本文选择了空气中含量较高的乙酸(HOAc)和二甲胺(DMA)进行研究。在研究乙酸二甲胺体系的成核机理过程中,分子动力学模拟是其中一项重要的研究内容,而获得精确的势能面是进行分子动力学模拟的基础,根据势能面的计算可以获得体系的能量和力等信息。常用的构建势能面的方法中,从头计算和密度泛函理论这两种方法的计算精度高,但速度慢、计算成本高,而半经验势方法的速度稍快但精度却达不到要求。由于神经网络有着函数形式灵活、计算精度高、速度快等特点,使得神经网络可以弥补以上三种方法各自的局限性。因此本文将神经网络应用到乙酸二甲胺成核机理研究里势能面的构建中,预测得到拟合精度较高的分子势能面,从而得到可靠的分子动力学结果,同时又大幅提高了计算速度,这对研究该体系后续的物理化学特性以及对气溶胶形成的影响提供了技术支持。本文主要研究内容分为以下三点:1.用神经网络方法获得分子势能面。首先以水簇为例,构造一个含有三层隐藏层的前馈神经网络来预测水簇的势能面信息,主要包括能量和力。本文选择三十多万个包含1-21个水分子的水簇作为数据集,用对称函数和单原子原子环境向量作为分子表达成为网络的输入。关于团簇的能量,用该神经网络和传统量子化学计算结果相比较,其均方根误差为0.053 kcalmol-1,关于力的均方根误差为0.48kcalmol-1A-1。实验分析了能量随分子间键长键角的变化而变化的情况,结果表明神经网络能够较好的拟合传统量子化学计算得到的数据。2.将神经网络模型扩展到有机大分子势能面的构建中,选择134种含不同重原子数的大分子进行预测,对神经网络预测和传统量子化学计算结果的相关性和误差进行分析,发现两者预测结果成线性相关,斜率为0.969,趋近于1,误差的标准偏差为0.76。此外,用神经网络方法相比量子化学在计算速度上能提高105倍,这对其他分子体系势能面的预测以及分子动力学的研究有着重要的启示。3.将前面训练好的神经网络模型与PW91PW91/6-311++G(3df,3pd)的方法基组相结合来获得乙酸二甲胺水合体系的低能结构和热力学属性,进一步研究该体系的物理化学特性以及对气溶胶形成的影响。对该体系的成核机理研究后发现乙酸与二甲胺形成相对稳定的簇,并且质子转移增强了(HOAc)(DMA)(H2O)n(n=2-4)团簇中氢键的强度。温度对异构体的分布有重要影响,尤其是对于(HOAc)(DMA)(H2O)2团簇。此外,所有异构体都是组成该团簇的一部分。各种相对湿度对水合物分布的影响可忽略不计。然而,从水合物分布和团簇形成速率的比较来看,无水合物团簇始终占主导地位,更易于形成稳定的团簇。以上分析表明(HOAc)(DMA)相对稳定,并且一些基于(HOAc)(DMA)的较大的簇可能参与了新的粒子形成。