【摘 要】
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随着社会的发展,解决化工生产过程中带来的环境问题是广大科研工作者工作的重点之一。在绿色化学思想指导下,通过催化加氢反应合成化工中间体获得了很好的效果。到目前为止,大多
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随着社会的发展,解决化工生产过程中带来的环境问题是广大科研工作者工作的重点之一。在绿色化学思想指导下,通过催化加氢反应合成化工中间体获得了很好的效果。到目前为止,大多数催化加氢反应主要使用贵金属催化剂,但由于其价格较高,限制了其在工业生产中的应用。因此,开发高活性、低成本和稳定性好的加氢催化剂具有非常重要的理论意义和应用前景。基于此,本文利用化学还原法制备了一系列不同方法改性的NiB非晶态合金催化剂,并将其用于不同底物的选择性加氢反应中。本文制备了一系列新型的高分子和碱土金属改性的NiB非晶态合金催化剂,其中NiBaB-PEG(1000)在二苯酮选择性加氢反应中取得了很好的结果。在此催化剂作用下,二苯酮的转化率达到96.8%,二苯甲醇的选择性为93.8%。表征结果表明,高分子在催化剂制备过程中发挥了良好的分散作用抑制了粒子团聚,形成了粒径均一的纳米粒子,从而提供了更多的活性中心;而碱土金属的加入,调节了催化剂的酸碱性,二者的协同效应有效地提高了目标产物二苯甲醇的收率。苯甲酸乙酯由于同时含有苯环和羰基两个不饱和官能团,选择性对苯环进行加氢比较困难,文献中多使用贵金属催化剂。本文制备了一种新型的钯和高分子共同改性的NiB非晶态合金催化剂NiPdB-PEG(800),在其作用下使苯甲酸乙酯的转化率达到96.1%,环己基甲酸乙酯的选择性为95.3%,并成功将其用于一系列芳香族羧酸及其衍生物的选择性加氢反应中,都取得了很好的结果。表征结果表明,少量金属钯的加入,有利于金属活性位点的分散同时促进了非晶态合金内部电子的转移,提高了活性位点对氢吸附能力,而高分子的加入进一步抑制了催化剂中纳米粒子的团聚,从而提高了催化剂的活性。
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