元素掺杂及负载Pd对规整形貌Co3O4催化甲苯燃烧性能的影响

来源 :南京大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:m634606037
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
众所周知,挥发性有机物(VOCs)会对大气环境和人体造成极大的伤害,因此如何高效消除VOCs引起了人们的广泛重视。催化燃烧法是消除VOCs最有效的途径。负载贵金属可以提高催化剂的低温活性,因其价格昂贵,在实际工业应用中不能大量使用。过渡金属氧化物具有成本低廉,稳定性高的优点。在过渡金属氧化物上负载少量贵金属,既可以提高催化剂的催化活性又可以控制成本,综合了两种催化剂的优点。形貌可控合成、元素掺杂改性、贵金属负载都是提高催化剂性能的有效方法,但规整形貌基底的元素掺杂比较少见。由于金属离子的尺寸不同,形成的M-O键会有一定程度的变化,导致局部的晶格畸变,由此产生高的活性位点。如何在保持高反应活性晶面的前提下,实现掺杂原子的引入与改性,具有一定的困难与挑战。本论文的工作主要针对规整形貌Co3O4六角片基底的可控合成,探索对所得Co3O4基底进行Fe、Mn、Cu元素的掺杂改性和Pd负载,并用于催化甲苯燃烧反应,获得了以下结论:1、通过水热法可控制备了主要暴露(112)晶面的Co3O4六角片(h-Co3O4),合成过程不需任何有机溶剂、表面活性剂,过程绿色环保。在h-Co3O4基底上负载2-3 nm的Pd组分,分散均匀,负载率高,主要以PdO形式存在。h-Co3O4和Pd/h-Co3O4与商品Co3O4及其载Pd样品相比,展现出优越的甲苯催化燃烧性能。对基底进行形貌控制和贵金属负载均可大大提高催化活性。2、利用Fe3O4,Co3O4共有的(AB2O4)尖晶石结构特性,对Co3O4六角片进行不同比例的Fe元素掺杂,成功合成了一系列规整形貌Fe掺杂Co3O4六角片(h-FexCo3-xO4,x=0.09,0.14,0.18,0.27)。其中 h-Fe0.14Co2.86O4 的活性超越了 Pd/h-Co3O4,Pd/h-Fe0.14Co2.86O4是该系列中性能最优异的催化剂。3、利用Mn3O4,Co3O4共有的(AB2O4)尖晶石结构特性,对Co3O4六角片进行不同比例的Mn元素掺杂,合成了一系列Mn掺杂规整六角片(h-MnxCo3-xO4,x=0.09,0.14,0.18,0.27)。其中 h-Mn0.18Co2.82O4 的活性接近 Pd/h-Fe0.14Co2.86O4,而 Pd/h-Mn0.18Co2.82O4是该系列中性能最优的催化剂,且是Fe/Mn掺杂基底载Pd体系中活性最高的催化剂。4、尝试用Cu掺杂Co3O4六角片,制备了一系列不同Cu含量的规整六角片(h-CuxCo3-xOn,x=0.09,0.18,0.27)。从结构角度,Cu掺杂要比Fe/Mn掺杂困难。其中h-Cu0.18Co2.82On 的活性介于 h-Fe0.14Co2.86O4和h-Mn0.18Co2.82O4之间,Pd/h-Cu0.18Co2.82On是掺Cu系列中性能最优的催化剂。5、通过一系列表征,研究了催化剂的晶相结构、表面形貌、负载Pd组分的分散态与粒子大小、样品的还原特性和氧物种的反应性,表面元素的氧化态以及相对组成。结果表明,催化性能主要取决于催化剂表面的氧空位以及与此密切相关的吸附氧物种浓度。表面钴离子的价态与分布以及掺杂元素的存在形态、价态及其分布对表面氧物种的多少以及反应性具有重要影响,进而决定催化反应性能。
其他文献
学位
随着城市化的推进,城市建成面积不断的扩张,城市病越来越严重,并且给城市居民带来健康危机。久坐不动的生活方式,以及缺乏体力活动是导致居民超重,及高血压、高血脂、糖尿病等相关慢性病的重要原因。而大量实证研究表明建成环境与居民的体力活动有着密切的关系,通过改善建成环境来提升居民体力活动是一种干预居民健康的有效措施。西方发达国家就建成环境、体力活动、健康之间的关系已经进行了大量的实证研究,并且已经开展了一
互联网技术的高速发展以及5G时代的来临产生了大量需要进行处理的数据,在这些巨量数据中潜藏着宝贵财富。越来越多的企业和学者开始关注和研究如何从这些巨量的数据中提取出对人们有用的信息这一问题。为了解决这一难题,人们采用集群的方式并行化地处理数据,显著加快了巨量数据地处理能力。聚类算法是处理数据时常用的算法之一,Spark平台中并行化聚类算法可以很好地解决大数据环境下的聚类问题。但Spark平台核心聚类
布洛芬(ibuprofen,简称IBP)作为一种常见的抗炎解热药物,是非甾体抗炎药(Non-steroidal Anti-inflammatory Drugs,NSAIDs)的典型代表。由于其广泛应用,估计每年全球IBP产量为几千吨。IBP在水生环境中具有相当高的流动性,不能完全被人体吸收,也不能被市政污水处理厂完全降解。因此水生环境中IBP含量不断富集到较高浓度,导致对人类健康和生态环境造成一定
陆地生态系统总初级生产力(Grossprimary prodution,GPP)作为陆地碳循环的重要组分,是量化生物圈碳收支的重要指标。准确地估算GPP对于理解生态系统对大气CO2浓度升高的响应以及相关政策的制定至关重要。论文以MODIS数据、站点通量数据和气象数据为基础,结合基于光化学反射植被指数的光能利用率估算模型(PRI-LUE model,Light use efficiency mode
苏锡常地区是我国地裂缝灾害重灾区之一,给当地群众的生产生活造成了巨大的经济损失。地裂缝造成地表破裂、地下管道错位、水井干涸和地上房屋建筑等破坏。因此,利用已有地质调查资料对地裂缝在未来时间和空间内进行准确预测,具有非常重要的现实意义。本文以苏锡常地区为研究区域,通过地裂缝的野外调查和成因机制分析确定影响苏锡常地裂缝发育的因子,利用灰色关联度理论确定各影响因子权重,最后结合Arc-GIS平台进行苏锡
机器学习旨在研究如何通过计算的手段,利用经验来改善系统自身的性能。在这个过程中,经验常常以数据的形式存在。因此机器学习主要研究的是从任务数据中产生模型的算法。在现实世界中,根据来源不同,数据的结构和特性也不相同,从而需要使用不同的任务结构进行学习。例如,维基百科中的词条可能有一个或多个标记,而标记维度成千上万,想要对每个词条进行准确的分类,我们就需要建立高维多标记学习任务对其进行学习;而对于互联网
种间竞争是物种演化的动力,也是影响种群动态和群落结构的重要因素。虽然种间竞争在大型脊椎动物和无脊椎动物中得到了广泛证实,但植食性昆虫是否存在强烈的种间竞争仍然存在争论。按照传统竞争理论,所有利用资源相似的物种之间都存在显著的竞争。但植食性昆虫可能因为:1)生活史极为复杂(使植食性昆虫之间相遇概率下降)和2)捕食者的控制(使植食性昆虫的密度下降至较低水平)导致种间竞争作用不显著。特别是寄生性植食性昆
学位
随着电子商务的发展以及用户对虚拟体验不断增长的需求,虚拟试衣系统的研究得到了广泛关注,其基础技术主要是布料仿真技术和虚拟交互技术。交互式的虚拟试穿模式,使得用户的购物体验更加新颖。其中基于3D布料仿真的虚拟试衣系统成为当下研究的热点。当下虚拟试衣系统的最大瓶颈在于衣物的仿真速度太慢,无法与用户的交互操作进行同步,无法完成实时的布料仿真系统。随着图形处理器(GPU,Graphics Processi