通过植物的光合作用,人们提出了用人工光合系统来解决化石燃料过度消耗引起的能源短缺和环境问题。虽然使用人造半导体材料进行人工光合作用是获得太阳能的一种理想和潜在的方法,但建造一个能够以与化石能源竞争的规模生产太阳能清洁能源的高效光合作用系统仍然具有挑战性。因此,利用高效的光催化剂对于促进光催化过程至关重要。共价有机框架（COFs）是通过共价键连接的新兴结晶多孔材料,具有灵活的分子设计和合成策略,大的表面积和孔隙率。这些优点使COFs在光催化分解水产氢、还原CO2、氮固定和光催化产H2O2等领域显示出了广阔的前景。本论文主要制备了一系列COFs材料,并对其光催化制备清洁能源性能进行了研究。第一种在联吡啶基COF（Tp Bpy）的基础上采用自上而下的方法引入单原子Mo N2活性位点制备出Mo-COF材料,通过XRD、TEM、SEM、XPS、HAAD-STEM和AFM等表征手段验证COFs材料的成功制备和Mo N2活性位点的存在。研究其在可见光下还原CO2的性能,并通过傅里叶原位红外（FT-IR）和过渡态理论计算（DFT）探究光催化还原CO2的反应机理。反应结果表明引入Mo N2活性位点后的Mo-COF在可见光下的还原产物新出现了CH4和C2H4,这是C2H4首次出现在COFs材料光催化还原CO2的过程中。并且该系统可以以3.57μmol g-1·h-1的速率产生C2H4,选择性为32.92%。FT-IR和DFT结果表明Mo单原子的引入促进了Tp Bpy-COF材料对CO2和CO的吸附和后续的加氢耦合过程,并且也降低了对于中间产物的反应能垒,实现COF材料光催化还原CO2到C2H4的反应。第二种通过调控合成材料使用的单体制备不同结构的COFs,探究其在可见光下光催化产生H2O2的性能和反应机理。首先采用溶剂热法合成了具有吡啶结构的Tp Bpy-COF和没有吡啶结构的DAAQ-COF,采用XRD、IR、和NMR确定了材料的结构。在相同实验条件和可见光（400～700 nm）照射下研究两种COFs光催化产生H2O2的性能。结果表明当溶液浓度为0.5 mg/ml,光照40 min后,Tp Bpy的产量达到821.74μM,比DAAQ（44.47μM）和g-C3N4（11.80μM）分别高出18.50倍和69.60倍。通过改变一系列反应条件证明光照、H2O和O2在光催化产H2O2中具有重要的作用。ESR检测出反应过程中有·O2-和·OH产生,根据自由基捕获实验探究此光催化反应过程中的机理。具有吡啶结构的Tp Bpy通过两电子氧化/还原直接产生H2O2,与其对比的DAAQ通过单电子氧化/还原过程产生H2O2。