氨基固载化离子液体的合成及用于CO2吸收的基础研究

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本文通过有机-无机嫁接的方法合成出了一种新型固载化的氨基离子液体,并对其进行了FT-IR、BET、NMR、TG等一系列表征,考察了合成出的材料对CO2的吸收性能,建立了CO2吸附动力学方程。证明该离子液体固体是一种对CO2吸收分离有进一步研究价值的新型有机-无机杂化材料。针对该种离子液体固体设计了三种合成工艺,其载体均为多孔硅胶,功能化试剂均为三溴丙胺氢溴酸盐。第一种合成工艺所用硅烷偶联剂为CG-54,合成方法为CG-54先与硅胶偶合,之后再与咪唑进行反应,最后进行功能化合成最终产物。第二种合成工艺是在合成过程中将CG-54与硅胶反应的中间产物同1-(p-氰乙基)咪唑进行反应,生成物经过氨水洗涤后在功能化。第三种合成工艺的合成方法同合成工艺一,所用硅烷偶联剂为KH-560。三种工艺合成的离子液体均通过红外、13CNMR与元素分析表征了其结构,通过热分析与TG-MS表征了其热稳定性与结构,通过N2吸脱附实验测定了离子液体固体的比表面积与孔结构。最终确定了该离子液体的具体结构,并证实了其具有较好的热稳定性、较高的比表面积与较大的孔径。因为1-(p-氰乙基)咪唑与中间体A反应与咪唑直接与中间体A反应相比更加容易进行,所以工艺二所合成出的离子液体其表面氨基负载量最高。利用CG-54合成出的离子液体比用KH-560为偶联剂所合成出的离子液体具有更大的比表面积与孔径,原因是KH-560的分子要比CG-54的分子大。通过原位红外及TPD实验表征了工艺一所合成的离子液体在吸收CO2过程中结构上的变化。利用TPD测量CO2的吸收量为0.04mmol/g。通过自主设计的装置对该种离子液体固体进行了高压下CO2的吸收试验,在0.4MPa、0.5MPa与1.0MPa下分别测得CO2的吸收量为0.068mmol/g、0.103mmol/g与0.405mmol/g。并做了相应的动力学实验,拟合出了CO2吸附的动力学方程,计算出了表观吸附速率常数K为0.00123s-1。
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