Co基催化剂的制备及其低温催化CO2甲烷化性能研究

来源 :华东师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:kingtigerzhang
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CO2甲烷化是CO2转化研究的重点之一,由于CO2自身的稳定性,低温下催化转化是CO2甲烷化的难题之一。虽然CO2低温甲烷化研究已取得一定成果,但是当前进展仅局限于几种贵金属催化剂,廉价金属催化剂研究相对较少。综合考虑成本、适用性、可操作性、稳定性和活性等因素,Co基CO2甲烷化催化剂值得进一步探究。本论文从制备方法入手,利用非晶态材料组成易调节、不饱和活性位点多且分散均匀的特性,制备了系列Co基催化剂,并考察其在低温条件下CO2甲烷化的催化性能,主要研究内容如下:(1)在不同条件下制备了Co基催化剂Co/MOx前驱体,在不同煅烧温度、还原温度、金属助剂和助剂含量条件制备了一系列催化剂。利用XRD、BET等表征手段对催化剂进行了表征。在不同条件下,研究其对CO2甲烷化反应的催化性能。结果表明,在优化条件下制备的催化剂Co/Zn0.1Ox的活性为14.8mmol CO2·g-1cath-1,CH4选择性为90.7%,优于文献中报道的Co基催化剂在相近反应条件下的活性。(2)采用液相还原法合成了系列非晶态Co基催化剂Co-M-B-O,优化了金属助剂以及助剂含量,对材料的形貌和结构进行系统表征,优化的Co-Zr0.1-B-O材料具有配位不饱和度高、粒子分散度好等特点。该催化剂具有优异的性能,在140℃即可活化CO2生成CH4,在180℃下活性高达10.7 mmol CO2·g-1cath-1,CH4的收率可达78.1%,选择性为97.8%。该催化剂的活性明显优于此前文献报道的钴基催化剂在相近条件下的结果,且具有可与贵金属催化剂相比拟的低温催化性能;循环5次后,催化剂的活性及选择性未发生明显变化。
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