论文部分内容阅读
ZIF-8是由Zn2+和咪唑基配体构成的一种具有拓扑结构的多孔材料,是类沸石咪唑酯金属有机骨架(ZIFs)中的典型代表,ZIF-8不仅具备ZIFs良好的水热稳定性、超大的比表面积、可调的孔径等优点,还具有可以吸附超过自身孔径的大分子的旋转门效应。ZIF-8因其良好的结构性质被广泛应用于吸附等领域,成为科研工作中的研究热点。本论文首先采用简单易操作的搅拌法合成吸附剂ZIF-8,然后对ZIF-8进行功能化:分别用硫脲(NH2CSNH2)、十六烷基三甲基溴化铵(CTMAB)和溴代十六烷基吡啶(CPB)浸渍ZIF-8,制备NH2CSNH2-ZIF-8、CTMAB@ZIF-8和CPB@ZIF-8三种新型复合吸附剂;用ZIF-8包覆硅胶,制备Si O2@PDA@ZIF-8新型复合吸附剂。并运用傅里叶变换红外拉曼光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)、场发射扫描电镜(SEM)、物理吸附(BET)、综合热分析(TG)等手段对吸附剂进行了表征。本论文分别以酚类、重金属离子、染料等污染物为吸附质,考察了吸附时间、初始浓度、吸附剂投加量、温度、pH和盐浓度等参数对吸附性能的影响。结果表明:(1)ZIF-8对1-萘酚(1-NAP)、2-萘酚(2-NAP)和双酚A(BPA)的吸附主要是ZIF-8的咪唑与1-NAP、2-NAP和BPA的苯环之间产生的π-π堆叠作用,均是自发进行的放热反应;各吸附过程更符合准二级动力学;对1-NAP和2-NAP的吸附更符合Freundlich吸附等温线,对BPA的吸附更符合Langmuir吸附等温线;根据Langmuir吸附等温方程,对1-NAP、2-NAP和BPA的最大吸附量分别为314.47 mg/g、119.52 mg/g和101.04 mg/g;各吸附过程在pH为4.0-9.0之间几乎不受影响。(2)NH2CSNH2-ZIF-8对Au3+的吸附是自发进行的吸热反应;更符合准二级动力学和Freundlich吸附等温方程;温度、NaCl的浓度和常见金属离子Cu2+、Cr6+、Pb2+、Cd2+、Mn2+、Mg2+、Co2+几乎不影响对Au3+的吸附,但Fe3+的存在对吸附产生干扰,使Au3+的吸附量降低了38.6 mg/g;NH2CSNH2-ZIF-8对Au3+的最大吸附量高达4262.8 mg/g。(3)CTMAB@ZIF-8、CPB@ZIF-8主要是通过静电吸附作用吸附甲基橙(MO),均是自发进行的吸热反应,更符合准二级动力学和Langmuir吸附等温线;常见盐Na2SO4在一定浓度范围内对吸附几乎无影响,而NaNO3和NaCl在高浓度范围内会抑制吸附的进行;CTMAB@ZIF-8、CPB@ZIF-8对MO的最大吸附量分别为117.87 mg/g和195.54 mg/g。(4)Si O2@PDA@ZIF-8对Pb2+的吸附是自发进行的,更符合准二级动力学和Langmuir吸附等温线;温度、常见金属离子Mg2+、Co2+、Cd2+、Mn2+的存在对吸附几乎无影响,但Cu2+的存在对吸附产生干扰,使Pb2+的吸附量降低了10.65 mg/g;SiO2@PDA@ZIF-8对Pb2+的最大吸附量为297.41 mg/g。