大气气溶胶会对地球气候、太阳辐射、云和雨的形成、大气可见度和人类身体健康造成一定的影响。新粒子的生成是大气气溶胶和云凝结核的重要来源,新粒子的生成主要包含成核和生长两个阶段。成核阶段在新粒子生成中起着十分重要的作用,决定着新粒子的生成速率。目前,对新粒子形成机理的认识还不够全面,原因主要在于检测技术的局限性和大气环境的复杂性。因此,除了理论计算和模型模拟等研究方法,研制相关的仪器来获得团簇的结构和组分信息,对于从微观上研究新粒子生成机制显得尤为重要。本项工作主要从理论计算研究和实验仪器的研制进行了展开,内容如下:1.基于Basin-Hopping算法结合密度泛函理论对乙二酸与氨形成的团簇及其水合团簇结构进行了研究,并进一步探讨了团簇的结构稳定性、热力学属性、电子密度与非共价相互作用、温湿度对团簇形成的影响以及光学特性等。发现质子转移对团簇稳定性起着重要的作用,H2C2O4-NH3团簇在大气中可能的浓度为每立方厘米含8.02×105分子,且(H2C2O4)(NH3)2核的一水合物和二水合物含量相对较丰富,这些团簇可能对大气气气溶胶成核有贡献。2.基于线性离子阱质量分析器设计和搭建了一台电喷雾电离源-半圆柱形线性离子阱串联质谱仪,并对该实验装置实现了信号调试和质量分析性能测试,获得了高于1200的分辨率和较好的分析性能。离子阱质量分析器具有许多优点:(1)结构简单,体积小;(2)不需要过高的工作真空度,能够缩小真空系统的尺寸;(3)串联质量分析能力,仅通过一个离子阱可以实现多次质量分析;(4)储存和积累离子,有助于提高灵敏度。该质量分析器的应用对提高气相离子检测灵敏度和减小仪器整体的体积有着重要的研究意义。此外,由于四极导引杆的低质量歧视,本文首次采用八极杆串联六极杆作为离子导引系统,有利于低质量离子的检测。3.基于双曲面线性离子阱质谱仪和反射式飞行时间质谱仪,设计了一台红外光解离光谱仪。针对线性离子阱串联质谱仪装置实验调试结果,对红外光解离光谱仪设计方案进行了改进。相比其他结构的离子阱,双曲面线性离子阱首次应用于红外光解离光谱仪中,使仪器具有更佳的存储量和分析性能。