超声波耦合光催化氧化再生饱和活性炭研究

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活性炭是一种以木炭、果壳、优质煤等为原料加工制成的多孔材料,因其分子构造独特、内部孔隙较多所以具有优异的吸附性能,目前被广泛应用于水处理等多个领域。活性炭的吸附性能会随着使用时间的增加而降低,为使活性炭在应用过程中能具有持续的吸附能力,需定期对其更换或再生。但活性炭的定期更换存在着购炭和废炭处置成本较高的问题,同时由于饱和活性炭中吸附了大量的污染物质,处置不当可能会存在污染物再次释放的风险。因此,活性炭再生是使活性炭能长期使用的重要手段。寻求一种高效、经济、环保的饱和活性炭再生技术对延长活性炭工艺运行周期具有重要意义。目前的热再生、生物再生技术存在着耗能高、耗时长、炭损率高等问题。光催化氧化再生技术利用光催化氧化过程中产生的·OH等自由基实现对吸附质的降解。具有绿色高效、环保的优势,但光催化无法有效的将微孔内的吸附质进行氧化脱附,因此再生效率受到限制。超声波再生技术通过“空化作用”、“机械作用”促进吸附质从活性炭上解吸,能有效辅助光催化氧化再生的不足。本研究将超声波与光催化氧化技术进行耦合,利用超声波的“机械作用”强化反应体系的传质,促进吸附质脱附,提升光催化氧化速率。同时利用超声波“空化作用”产生的“空化泡”携带·OH等自由基深入活性炭的中孔和微孔,增强孔隙内的恢复再生作用,从而提高活性炭再生效率。本研究构建了超声波耦合光催化氧化再生饱和活性炭的反应器,研究了光催化氧化再生(UV)、超声波再生(US)、超声波耦合光催化氧化(US/UV)再生三种不同工艺对吸附苯酚饱和的活性炭的再生效果,分析了各种影响因素,确定了最佳工艺运行参数。并对青岛某水厂运行3年的臭氧-活性炭滤池中的实际应用活性炭进行了再生实验。研究主要结论如下:(1)光催化氧化再生酚饱和活性炭的最佳运行参数为:催化剂Ti O2投加量为100 mg/L、光照时间2 h、再生液初始p H值为7、饱和活性炭投加量为25 g/L。在最佳工况下的苯酚饱和活性炭初次再生率为50.43%,经4次再生后再生率为36.93%。(2)超声波再生酚饱和活性炭的最佳参数为:超声波声功率为100 W,再生时间为30 min、再生液初始p H值为9、饱和活性炭投加量为25 g/L。在最佳工况下的苯酚饱和活性炭初次再生率为66.83%,经4次再生后再生率为45.53%。(3)超声波耦合光催化氧化工艺的最佳耦合方式为:UV先再生90 min后,US/UV同时再生30 min。US/UV耦合再生酚饱和活性炭的最佳参数为:超声波声功率为100 W、催化剂Ti O2投加量为100 mg/L,再生液初始p H值为9、饱和活性炭投加量为25 g/L,在最佳工况下的苯酚饱和活性炭初次再生率为75.12%,经4次再生后再生率为60.91%。(4)单独采用光催化氧化再生工艺、单独使用超声波再生工艺以及采用超声波耦合光催化氧化再生工艺对水厂实际使用的活性炭进行再生,再生后活性炭的苯酚吸附量分别为63.21 mg/g、76.30 mg/g及84.61 mg/g。表明超声波耦合光催化氧化再生工艺具有再生效率高,多次循环后再生效果稳定的特点,可应用于水厂臭氧活性炭工艺的再生过程。(5)对不同工艺再生前后的活性炭形貌进行电镜分析显示,通过超声波耦合光催化氧化再生工艺再生后的活性炭表面形貌恢复情况最好,其中超声波作用能有效清除活性炭表面负载的生物膜,为光催化氧化提供辅助作用。BET检测结果显示,光催化氧化再生、超声波再生、超声波耦合光催化氧化再生后的活性炭比表面积分别可恢复至新鲜活性炭的45.91%、61.72%和73.06%,孔容积的恢复程度分别为50.82%、51.60%、和74.58%。从对活性炭再生前后的X射线衍射图谱分析和表面基团变化的分析可以得出,经超声波耦合光催化氧化工艺再生后的XRD衍射峰、FTIR官能团出峰位置及形状变化微小,说明活性炭结构未因再生过程而破坏。
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