铋基层状氧化物Bi2O2Se和BiCuSeO晶体的生长及其输运研究

来源 :南京大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:qg20090908
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层状化合物材料的准二维晶体结构特点,使其展现出一系列优异的物理性能,其材料制备/改性及其功能器件设计和应用受到材料及物理学界人们的广泛关注。其中层状氧化物材料含氧的特点又赋予其优良的热稳定性,拓宽了应用温度区间。因此,层状氧化物材料的研究具有重要的科学和现实意义。铋基层状氧化物Bi2O2Se和BiCuSeO具有0.8 e V左右的电子能隙,以及较低的热导率、较大的塞贝克系数和高的载流子迁移率,是优良的热电和光电能量转换材料。目前的研究主要通过对薄膜或陶瓷样品进行掺杂以增加其载流子浓度,从而提高电导率,其综合性能还有待进一步提高。载流子浓度和迁移率是热电、光电能量转换的最重要参数之一。为了进一步提高Bi2O2Se和BiCuSeO的热电、光电能量转换效率,我们采用化学气相输运法和凝固析晶法获得了高质量的单晶,并通过调控生长条件(元素掺杂和生长温度)得到系列掺杂晶体,对系列晶体进行电输运及电磁输运性质研究,总结出载流子浓度对塞贝克系数和电输运(散射机制和迁移率)的影响。主要研究工作包括:(1)通过化学气相输运法生长获得高质量的Bi2O2Se单晶,电输运研究表明其具有超高迁移率、明显的量子振荡现象和巨大磁阻效应。通过量子震荡分析获得了Bi2O2Se费米面的系列参数,进一步揭示其超高迁移率可能来源于单一的电子-电子散射。(2)通过调控载流子浓度优化Bi2O2Se晶体的热电性能:利用凝固析晶法生长得到了非掺和卤素掺杂的系列Bi2O2Se单晶,实验和理论计算均表明掺杂后晶体的散射机制从单一的电子-电子散射演变为电子-声子散射主导。同时研究掺杂样品的热电性能与载流子浓度的依赖关系,功率因子较未掺杂单晶增加约4倍,达到2.02μW cm-1 K-2。(3)利用化学气相输运法在不同温度下生长出空穴浓度从1017–1020 cm-3的系列BiCuSeO晶体。实现了BiCuSeO的电输运从Mott可变程跃迁到简并半导体的转变。最终归纳出BiCuSeO晶体随空穴浓度和温度变化的电子相图。通过本论文的研究我们实现了对Bi2O2Se和BiCuSeO晶体载流子浓度的精确调控,一方面对铋基层状氧化物的载流子散射机制有了更深的理解,另一方面也为这类材料在热电和光电领域的应用提供了实验基础。
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