论文部分内容阅读
基于过硫酸盐(PS)的高级氧化技术非常具有应用潜力。目前,常用铁基催化剂活化PS,但大部分铁基催化剂易团聚、产生大量污泥影响出水水质、铁相的有效电子利用效率不高,影响了有机污染物的去除。因此,研发新型铁基催化剂非常有必要。本文采用不同的方法制备了两种催化剂,并利用XRD、XPS、FTIR、TEM或SEM、BET仪器对其进行表征。以活性黑5(RB5)为目标污染物,研究310 nm及597 nm处萘环结构和偶氮类发色团结构在催化剂投加量、PS投加量、初始pH、无机阴离子等不同影响因素下的去除效果。结合氧活性物质与铁元素的作用,探讨其中的催化机理,并考察催化剂循环使用特性。取得如下结论:(1)采用“水热+高温热解”两步法成功制备介孔碳包埋铁核材料(Fe@HC)作为PS活化剂。其比表面积及孔径孔容分别为280.7 m2/g、5.1 nm及0.284 cm3/g;相对于单独的Fe@HC和PS,Fe@HC和PS共同存在可高效地去除RB5,脱色率为99.2%,且萘环破坏率也达到了 61.8%,去除过程符合准二级动力学;RB5整体去除效果随Fe@HC、PS投加量增大而提升,Fe@HC+PS体系在pH 3～11范围内对RB5的萘环破坏及脱色率始终高于62%及86%,Cl-和S042-对去除效率的影响较小,Fe@HC展示出良好的环境抗干扰能力。Fe@HC活化PS去除RB5的机理主要是催化剂的石墨碳层提升了铁核的电子利用效率,且二者相互协同促进体系中1O2生成,从而发挥氧化降解作用。Fe@HC循环再生性能好。(2)采用氯化铁浸渍冻干的方法制备了网状结构的铁改性秸秆材料(ST/Fe),活化PS去除RB5。其比表面积及表面官能团为活化PS提供条件,负载后的铁主要以Fe3+与Fe2+形态存在;ST/Fe可有效活化PS,100 min内高效去除RB5,去除率高达87.4%;RB5去除效果随ST/Fe投加量、PS浓度增大而提升,但过量PS会抑制RB5的去除;酸性条件下RB5去除效果优于中性和碱性条件;而C1-与SO42-均会对RB5去除产生抑制影响。ST/Fe中活性铁颗粒与秸秆多重协同得到还原态Fe2+,活化PS产生SO4·-与·OH高效去除RB5,且ST/Fe可重复使用,单位材料的初始催化去除性能高达191.2mg/g。因此,在废水有机污染物的降解过程中,ST/Fe作为PS活化剂具有一定的应用前景。