【摘 要】
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挥发性有机化合物（VOCs）广泛来源于化工生产过程,是大气污染物的主要成分之一,严重威胁到人类健康和生态环境。催化燃烧技术具有能耗低、净化效率高、二次污染物少等优点,是一种经济实用且环境友好的VOCs处理方法。催化燃烧技术的核心是催化剂,钙钛矿型复合氧化物催化剂因其成本低、催化活性高、热稳定性良好以及抗中毒能力强等特点而备受关注。本文采用溶胶-凝胶法在不同条件下制备了一系列钙钛矿型LaMnO3催化
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挥发性有机化合物（VOCs）广泛来源于化工生产过程,是大气污染物的主要成分之一,严重威胁到人类健康和生态环境。催化燃烧技术具有能耗低、净化效率高、二次污染物少等优点,是一种经济实用且环境友好的VOCs处理方法。催化燃烧技术的核心是催化剂,钙钛矿型复合氧化物催化剂因其成本低、催化活性高、热稳定性良好以及抗中毒能力强等特点而备受关注。本文采用溶胶-凝胶法在不同条件下制备了一系列钙钛矿型LaMnO3催化剂,并采用添加尿素和负载过渡金属氧化物的形式对其进行改性,从而提高其对甲苯和氯苯的催化燃烧性能,降低VOCs对人类健康和大气环境的危害。首先采用溶胶-凝胶法制备了一系列LaMnO3催化剂,并以甲苯为目标污染物来考察柠檬酸用量、焙烧温度和焙烧时间对其催化活性的影响,从而筛选出较优的催化剂制备条件。在单因素实验结果的基础上,采用响应曲面法对LaMnO3催化剂的制备条件进行优化,并考察了各因素对催化剂催化燃烧活性的影响。研究结果表明,优化得到的LaMnO3催化剂制备条件为:柠檬酸与金属阳离子的摩尔比0.98:1,焙烧温度616℃,焙烧时间5.2 h,三个因素对催化剂催化活性的影响顺序为:焙烧温度>焙烧时间>柠檬酸用量,并且各因素及因素之间的交互作用对LaMnO3催化剂催化活性的影响均较为显著。其次,采用溶胶-凝胶法制备了一系列添加尿素的LaMnO3催化剂,并以甲苯和氯苯为目标污染物来考察其催化燃烧性能。研究发现,尿素与柠檬酸的摩尔比为0.5:1时制得的N-LMO-0.5催化剂具有较大的比表面积、较高的表面Mn4+/Mn3+和Oads/Olatt比例、良好的低温还原性能和较为规则的孔道结构,这使得N-LMO-0.5催化剂在甲苯和氯苯的催化燃烧反应中表现出良好的催化燃烧活性。此外,本文还采用浸渍法制备了以添加尿素的LaMnO3为载体,不同过渡金属氧化物MOx/LaMnO3（M=Cr、Co、Cu）为活性组分的负载型催化剂,并以氯苯为目标污染物对其催化燃烧性能进行考察。研究结果表明,CoOx/LaMnO3催化剂呈现出良好的钙钛矿结构且具有较大的比表面积,同时活性组分与载体之间的相互作用使得CoOx在载体LaMnO3表面分散良好且无微晶结块现象,这有利于促进CoOx/LaMnO3催化剂与氯苯之间氧化还原反应的进行,从而使得负载型CoOx/LaMnO3催化剂具有良好的催化活性和循环稳定性。
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