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本文研究了生物酶、镁铝复合金属氧化物及稀土及过渡金属改性镁铝复合金属氧化物等催化剂,得到了它们的制备工艺及催化合成醇醚的工艺条件,聚醚产品的性能,并研究了复合金属氧化物催化醇醚反应的动力学。
关于生物酶催化剂:发现了一种脂肪酶+乙二醇复合催化剂(JMOL)在温度为85℃,压力为0.4MPa以下时,具有催化脂肪醇聚氧乙烯化的活性,在这种条件下的活性为2.16gEO/h.gcat,所得到的产品经柱层析分离获得两个纯组分,经分析知一个组分为占总组分的42%的脂肪醇聚氧乙烯醚,另一个为占总量51%的聚乙二醇。
镁铝复合金属氧化物及稀土、钴等金属改性镁铝复合金属氧化物催化脂肪醇聚醚获得成功。(1)研究获得了镁铝复合金属氧化物催化脂肪醇醚合成的适宜工艺条件为:Mg/Al为3:1,反应温度为165℃,催化剂用量为0.5%,压力为0.4MPa。产品的窄化分布指数为87%。(2)稀土改性镁铝复合金属氧化物催化醇醚合成,可获得非常高的分布指数,最高可达100%,产物中PEG含量也非常低,目前所用分析仪器检测不到。(3)利用其它金属元素对镁铝复合金属氧化物进行改性,获得成功。考查了加入Cu、Co、Fe、Zn等过渡金属后组成的改性镁铝复合金属氧化物体系催化醇醚合成,也获得了非常好的催化效果,尤其是加入Co后,不仅聚醚产品的分布指数达到100%,而且反应活性还远远高于KOH催化剂,达到了3.2g EO/h.gcat(KOH为2.2gEO/h.gcat)。
聚醚合成的反应动力学研究。研究了镁铝复合金属氧化物催化醇醚合成的反应动力学,推导出了计算此聚合反应速率常数的简单公式,测定了不同温度下反应压力与时间的关系,计算出了一系列速率常数,结合hrrehnius方程,导出了此催化反应的活化能为58.3KJ/mol。