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电流变液是一种流变性能可通过外加电场快速、可逆调控的智能软材料,在智能控制、智能制造、健康医疗、能源、机器人等许多领域有潜在应用价值。然而,电流变材料综合性能的不足限制了电流变液的实际应用。聚电解质由于低密度、低磨损、高电流变效应等优点,被认为是最具实用前景的电流变材料之一。但是,传统聚电解质的电流变效应需要水激活的问题,会极大影响材料的稳定性,限制实际应用。最近,基于疏水聚离子液的新一代聚电解质电流变材料被发明。不同于传统聚电解质,该体系由大尺寸的多原子型氟化有机离子对组成,在干燥玻璃态下,便可发生离子解离和局域受阻迁徙,诱导产生强界面极化和电流变效应,从而突破了困扰聚电解质电流变体系发展的需要水激活的问题。然而,易解离的大尺寸多原子型氟化有机离子也容易产生塑化作用,使基于线型聚离子液的电流变材料的玻璃化温度（Tg）偏低,在高温工况下,颗粒容易变形融合,影响材料的耐久性。为解决该问题,本文首先理解了聚离子液的玻璃态基体结构对其无水电流变效应的关键作用;接着提出了交联提升聚离子液的Tg并调控离子迁徙动力学进而改善含有大尺寸有机反离子线型聚离子液电流变材料热稳定的新方法;而后通过改变交联间隔和反离子尺寸,研究了交联结构对电流变性能的影响和温度效应提高的原因,初步建立了交联聚离子液结构与性能关系;最后,基于交联聚离子液结构与性能关系,优化设计得到了具有高电流变效应和宽工作温区的交联聚离子液体系。本文主要工作包括:1.通过聚离子液与对应单体比较,研究聚离子液结构对其无水电流变效应的影响机制通过自由基聚合制备了聚[2-（甲基丙烯酰氧基）乙基]六氟磷酸三甲铵（P[MTMA][PF6]）,与对应单体（[MTMA][PF6]）比较,利用扫描电子显微镜（SEM）、核磁共振（NMR）、X射线衍射（XRD）、热重分析（TGA）和差示扫描量热（DSC）等手段对材料的结构与热性质进行表征,利用电流变仪测试了不同温度下材料的电流变性能。结果发现在电场作用下聚离子液表现出比对应单体明显更强的电流变效应。介电分析表明,相比于离子液单体的紧密晶体结构,聚离子液的玻璃态结构不仅可以明显降低离子运动的激活能,又能限制解离离子在分散介质中的溶解,是诱导聚离子液颗粒产生强界面极化和无水电流变效应的重要影响因素。2.提出交联改善聚离子液温度效应的新方法,实现电流变效应工作温区的宽化将刚性交联剂二乙烯基苯（DVB）和2-乙烯苄基三甲基铵双三氟甲磺酰亚胺（[VBTMA][TFSI]）按不同比例共聚制备得到交联聚离子液,结果发现聚离子液的Tg随着交联剂含量的增大而升高。电流变性能结果表明随着交联剂的逐渐增加,室温下聚离子液的电流变效应略有降低,但工作温度区间逐渐变宽,漏电流密度也逐渐降低,电流变效率提高。介电谱分析表明,虽然交联提高了离子迁移激活能,降低了离子局域迁移诱导的界面极化速率,但有效限制了聚离子液的链段松弛,从而使聚离子液的电流变工作温度区间展宽。3.通过改变烷基间隔长度,研究交联聚离子液的电流变温度依赖性改善原因设计并通过自由基聚合制备了具有不同烷基间隔长度的双乙烯基咪唑型自交联聚离子液（P[CnDVIM][TFSI]）,电流变性能结果发现尽管随着烷基间隔长度减小,交联网络变密,离子数目增多,但电流变效应降低,聚离子液的工作温度区间变宽。介电谱和宽角X射线散射（WAXS）分析表明在交联聚离子液体系中离子数目变化不是影响电流变效应的主要因素,交联网络疏密程度的变化影响离子运动的能垒及离子运动诱导的界面极化,这是影响交联聚离子液电流变效应及其温度依赖性的主要原因。4.通过改变反离子种类,深入揭示交联聚离子液电流变温度依赖性改善原因设计并采用自由基聚合合成了含有不同反离子的双咪唑基（P[C2DVIM][X],X=BF4-（四氟硼酸根）,PF6-,Tf O-（三氟甲烷磺酸根）,TFSI-）自交联聚离子液。电流变性能结果发现P[C2DVIM][X]具有强电流变效应和宽的工作温区,但反离子的种类和尺寸对P[C2DVIM][X]的电流变效应及温度依赖性有重要影响。随着反离子尺寸增加,电流变效应降低,但不同于线型聚离子液体系,室温下含有无机反离子的P[C2DVIM][X]表现出比含有有机反离子的P[C2DVIM][X]更强的电流变效应,且二者表现出不同的温度依赖性。结合介电谱分析和WAXS分析,发现交联网络的网孔尺寸对离子局域迁徙及其诱导的界面极化有直接影响,这是导致反离子的种类和尺寸对P[C2DVIM][X]的电流变效应及温度依赖性影响不同于线型聚离子液体系的原因。5.基于结构性能关系,制备具有高电流变效应和宽工作温区的交联聚离子液在对交联聚离子液的电流变效应和温度依赖性的内在机制以及结构性能关系认识基础上,本文最后通过结构优化,研制了双乙烯基苄基三甲基铵的自交联聚离子液P[BVDEA][PF6]。电流变结果显示P[BVDEA][PF6]自交联聚离子液在室温下表现出高的电流变效应,其屈服应力是对应线型P[VBTMA][PF6]的1.6倍,表现出宽的工作温度区间,温度到达120℃仍有良好的电流变效应。