金属卤化物钙钛矿是一种直接带隙半导体材料,具有优异的光电特性,在发光二极管（light-emitting diode,LED）等方面有着广阔的应用前景。近年来,随着对钙钛矿材料的研究不断深入,具有较大的激子结合能以及较快的激子复合速率的准二维钙钛矿受到了广泛关注。本论文主要围绕准二维钙钛矿体系,通过优化相分布调控薄膜的光电性质,制备高荧光量子效率的钙钛矿薄膜,并结合界面工程设计器件结构,构筑高性能的钙钛矿LED器件。主要包括如下工作:1.准二维钙钛矿的相分布对于薄膜的发光效率至关重要。本文研究了甲磺酸盐（MeS）在钙钛矿薄膜结晶过程中与有机阳离子配体的作用及对薄膜内部相分布的影响。密度泛函理论（DFT）计算发现,MeS和有机阳离子配体之间存在强氢键作用,这为我们实现相分布的调控提供了理论指导。瞬态动力学分析表明,MeS提高了能量受体与供体的比例,使得薄膜的能量转移增强。傅里叶变换红外吸收和X射线光电子能谱分析表明,MeS可以与表面暴露的Pb2+缺陷配位,从而减少能量转移过程中的激子损失。通过引入MeS优化能量转移路径,我们成功制备了荧光量子效率为73%的钙钛矿薄膜,是未经优化薄膜的1.5倍。2.具有高载流子迁移率和良好能级匹配的有机聚合物空穴传输材料广泛应用于钙钛矿发光二极管。然而,钙钛矿前驱体溶液对此类材料具有较强的疏水性,导致难以在该衬底上沉积平整致密的薄膜,降低器件效率。本文通过引入两亲性的聚乙烯吡咯烷酮（PVP）对空穴传输层进行界面修饰,大幅降低前驱体溶液在其上的接触角,得到了粗糙度低且覆盖率高的钙钛矿薄膜。同时,PVP的C=O官能团可以与传输层/钙钛矿界面暴露的Pb2+缺陷配位,减少界面处的非辐射复合位点。基于第一章优化的高荧光量子效率的薄膜,我们构筑了最大外量子效率为20.5%的钙钛矿LED,该效率是目前准二维钙钛矿LED的记录值。3.叠层LED提供了一种低电流密度下实现高亮度、高效率及长寿命的策略。本文设计了性能高效的电荷产生单元并构筑了一种新型的钙钛矿-有机叠层LED器件。研究发现,电荷产生层Bphen:Cs2CO3/Al/HAT-CN与邻近传输层存在较大的能量势垒,导致其较弱的电荷产生、分离和注入能力。采用电荷产生层和1 nm的空穴注入层Mo O3组成了具有梯度能级的电荷产生单元Bphen:Cs2CO3/Al/HAT-CN/Mo O3,表现出较强的电荷产生、分离和注入能力,使叠层器件获得了高性能钙钛矿LED和有机LED的叠加效率。最终,我们构筑了外量子效率>34%、亮度>200,000 cd m-2、功率效率>47 lm W-1、T50寿命>2230 h的绿光叠层LED。