VO2和GaN薄膜的生长与n-VO2/p-GaN异质结特性研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:XIAO13075674309
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二氧化钒(VO2)具有独特的可逆半导体-金属相变特性(SMT),在68℃的临界温度下,从低温单斜晶相(P21/c)的半导体态变化到高温四方晶相(P42/mnm)的金属态。这种奇特的相变特性使得VO2材料在光电开关器件、记忆存储以及红外智能窗等方面具有重要的应用前景。另一方面,氮化镓(GaN)是近年来备受瞩目的直接带隙宽禁带半导体材料,其器件具有高稳定性、长寿命、低能耗等优点,在短波长光电器件及高频大功率电子器件应用方面取得了巨大成功。自2012年首次报道VO2/GaN异质结以来,基于该结构的氧化物/氮化物异质结引起了科学家的广泛研究兴趣,该异质结可结合相变材料VO2和宽带隙半导体材料GaN的各自优点,为固态电子学和光电子学领域新功能器件的研究提供新的机会。但是,由于氧化物和氮化物生长条件的巨大差异,特别是由于钒-氧关联体系的复杂性(氧化钒中钒可以以+2到+5多个化合价存在),使得高质量VO2/GaN异质结的生长及其相变特性研究仍面临严峻挑战。本论文围绕高质量VO2薄膜生长、VO2/GaN基氧化物/氮化物异质结界面及GaN薄膜低温生长等相关问题,展开了一系列的研究工作,主要研究内容及成果如下:(1)采用射频-分子束外延(RF-MBE)技术在蓝宝石(α-A12O3)单晶衬底上生长厚度精确控制的VO2薄膜,研究了不同厚度VO2薄膜曝露在不同光环境(普通日光灯和太阳光模拟器AM 1.5)下的SMT特性。结果证实在所有的样品中均观测到可逆的SMT特性,且无论是否曝露于太阳光模拟器AM 1.5下,所有样品中均得到较小的5~6℃的弛豫宽度,表明所制备的VO2薄膜具有较高的晶体质量和相纯度。但在曝露于太阳光模拟器AM 1.5的条件下,极薄或极厚VO2薄膜中的电阻变化呈现显著的相反趋势,其原因与太阳光模拟器AM 1.5引发的电子关联和VO2薄膜结构对称性的变化有关,研究结果将为精确控制SMT相变特性进而实现可靠的器件性能提供重要实验依据。采用RF-MBE技术在石英玻璃(SiO2)衬底上生长了不同厚度的具有择优取向、相纯度较高的VO2薄膜,薄膜在温度-电阻测量中观察到两个数量级的电阻变化,且相变特性随着薄膜厚度的增加持续改善,可归因于SiO2非晶衬底与VO2晶体薄膜之间的应力变化。采用RF-MBE技术在金红石相二氧化钛(TiO2)(001)衬底上生长出具有优异晶体质量和理想化学计量比的VO2薄膜。在电阻率和红外光学透射率急剧变化的情况下,获得了良好的室温可逆SMT性能。值得注意的是,从电阻-温度曲线推导出的相变临界温度(Tc)与温度相关的红外透射率(2 μm)获得的Tc相一致。基于拉曼测量和微观结构模型,室温SMT特性主要归因于TiO2(001)衬底施加的界面压应力。(2)选取采用金属有机化合物气相沉积(MOCVD)技术在α-Al2O3上生长的商用p-GaN作为衬底,采用RF-MBE技术和脉冲激光沉积(PLD)技术进行VO2薄膜层的生长,进而构建n-VO2/p-GaN异质结。对于PLD技术制备的n-VO2/p-GaN异质结,异质结具有较高的质量和陡峭的界面,且伴随VO2薄膜的SMT相变特性,在温度-电阻测量中观察到接近三个数量级的电阻明显变化。对于MBE技术制备的n-VO2/p-GaN异质结,通过对VO2薄膜厚度的纳米级精确调控,证实VO2薄膜层厚度是决定该氮化物/氧化物异质结相变特性的关键因素。同时,采用RF-MBE技术在p-GaN/Al2O3衬底上生长纳米级厚度可调的的高质量VO2薄膜,构建了具有相变特性的n-VO2/p-GaN异质结,结果证实VO2薄膜层厚度是决定该氮化物/氧化物异质结相变特性的关键因素。同时,伴随VO2薄膜层的SMT相变,n-VO2/p-GaN异质结界面接触特性发生明显改变,即由低温时的pn结特性转变为高温时的肖特基接触。(3)为了实现垂直导电型的n-VO2/p-GaN异质结的生长,直接在导电衬底上生长GaN薄膜非常必要。本文利用电子回旋共振-等离子体增强金属有机物化学气相沉积(ECR-PEMOCVD)技术,在氧化铟锡(ITO)导电玻璃、镀金属膜(铜Cu、镍Ni、钛Ti、银Ag)的普通非晶玻璃以及自支撑铝(Al)导电衬底上,研究了 GaN薄膜的低温生长与特性。实验结果表明:不同导电衬底对GaN薄膜样品的性能影响很大,通过工艺优化,可以在Ti、Ag、Al等导电衬底上获得有较好c轴择优取向的GaN薄膜样品,同时兼具较大的晶粒尺寸和较好的表面平整度。(4)采用ECR-PEMOCVD技术在自支撑金属Al衬底上制备出高择优取向的p-GaN薄膜后,采用磁控溅射技术在p-GaN/Al衬底上生长VO2薄膜,进而构建n-VO2/p-GaN异质结。与α-Al2O3衬底相比,将VO2/GaN异质结整合在金属Al等导电衬底上,将有助于利用VO2薄膜的SMT特性实现垂直型的大功率变阻开关等器件。该异质结同样实现了电阻变化接近三个数量级的可逆相变,并且伴随着VO2层的SMT相变,n-VO2/p-GaN异质结逐渐由半导体pn结接触演变为肖特基接触特性。总之,本论文采用多种薄膜生长技术,在α-Al2O3、SiO2、金红石相TiO2(001)、p-GaN/α-Al2O3和p-GaN/Al衬底上生长了高质量的VO2薄膜,并成功构建了 n-VO2/p-GaN基氧化物/氮化物相变异质结。通过对样品结晶质量和变温电学光学特性综合表征,探索了 VO2薄膜和n-VO2/p-GaN异质结的性能影响因素和相关物理机制。
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