【摘 要】
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化学吸收法是捕集CO2最常用且有效的方法,其中乙醇胺水溶液捕集技术最为成熟,但该类吸收剂存在再生能耗高、溶剂降解和逃逸损失大、设备腐蚀严重等关键问题制约其进一步发展。能耗结构分析发现,有机仲胺与CO2反应热较低而且乙二醇丁醚（EGBE）具有比热小、黏度低、挥发性低和环境友好等优势,复配构建的高效吸收剂具有较好的应用前景。因此本论文对有机仲胺-乙二醇丁醚非水/贫水吸收剂的基础物化性质、捕集性能以及填
【基金项目】
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河北省自然科学基金重点项目（编号:B2018208154）； 河北省高校百名优秀创新人才支持计划（编号:SLRC2019051）；
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化学吸收法是捕集CO2最常用且有效的方法,其中乙醇胺水溶液捕集技术最为成熟,但该类吸收剂存在再生能耗高、溶剂降解和逃逸损失大、设备腐蚀严重等关键问题制约其进一步发展。能耗结构分析发现,有机仲胺与CO2反应热较低而且乙二醇丁醚（EGBE）具有比热小、黏度低、挥发性低和环境友好等优势,复配构建的高效吸收剂具有较好的应用前景。因此本论文对有机仲胺-乙二醇丁醚非水/贫水吸收剂的基础物化性质、捕集性能以及填料塔传质性能进行了初步研究,从而为吸收剂的进一步改进和应用示范提供基础数据和技术支持。本论文利用安东帕密度黏度仪测定了2-（乙氨基）乙醇（EAE）或2-（丁氨基）乙醇（BAE）-EGBE-H2O二元和三元体系吸收CO2前后的基础物性数据;在快速筛选和微波解吸装置中,考察了2-（甲氨基）乙醇（MAE）/BAE-EGBE贫水吸收剂吸收解吸特性;利用FT-IR和13C NMR技术分析了混合溶剂吸收CO2的产物,初步揭示了吸收反应机理;利用静态平衡装置测定了不同温度下5.0M BAE-EGBE溶液的CO2溶解度;在狄克松填料塔中考察了操作参数对单乙醇胺（MEA）-H2O溶液、MEA-乙二醇甲醚（EGME）溶液和BAE-EGBE溶液吸收CO2过程传质性能的影响。非水吸收剂物性数据表明,有机胺-EGBE非水体系的密度、黏度均随溶液温度的升高而降低,随CO2负载量的增加而增大,其中密度随EAE质量分数的增加而增大,随BAE质量分数的增加而减小。在考察的整个浓度和温度范围内,偏摩尔体积VE和黏度偏差Δη均为负值,表明两组分混合时体积收缩、黏度下降;采用Redlich-Kister方程对EAE/BAE-EGBE两元体系的密度、黏度数据进行了关联,预测结果和实验数据吻合较好,并利用无量纲经验方程对负载CO2溶液的密度、黏度数据进行了关联。有机胺醇醚贫水吸收剂的密度、黏度随溶液温度升高而下降,密度随着吸收剂中水含量的增加而增加,利用三种纯组分性质采用Cibulka方程和Redlich-Kister方程对三元体系物性数据进行了拟合;非水/贫水吸收剂捕集CO2性能表明,相同吸收条件下,有机仲胺醇醚非水体系的循环负载要高于传统MEA水溶液,水含量对CO2吸收速率影响不大,吸收CO2后的反应产物主要为氨基甲酸根离子和HCO3-/CO32-。CO2-BAE-EGBE体系的气液平衡数据表明,负载量随着温度的升高而急剧降低,随着CO2分压升高而升高,利用半经验模型对气液平衡数据进行拟合。不同吸收剂在狄克松填料塔中对比传质实验表明,MEA水溶液、MEA-EGME溶液和BAE-EGBE溶液在填料塔中吸收CO2的总体积传质系数（KGav）和吸收率（η）随吸收剂中CO2负载量的增加而降低,随液体流速的增加而增大;在MEA-H2O溶液中,气体流速增加KGav增大,进料温度为327K时的KGav高于310K;在MEA-EGME溶液中,气体流速和温度增加,KGav略微下降;在BAE-EGBE溶液中随气体流速增加,KGav先增加后减少,水含量增加KGav增大,进料温度对吸收效果影响不大。尽管醇胺类/醇醚CO2非水吸收剂表现了较好的捕集能力,但在填料塔中CO2吸收和解吸传质过程和捕集能耗等方面今后仍需进一步评估研究。
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