【摘 要】
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目前,X射线探测应用已经渗透到人类活动的方方面面,近至安防安检、无损检测和医疗成像,远至天文观测、国防军工和高能物理等,不一而足。为了提高探测器的性能,对其核心部件闪烁体的开发尤为重要。近年来,得益于低成本、易制备、重元素组分、高效发光和弱自吸收等优势,铅基卤化物钙钛矿(如Cs Pb X3)在闪烁体领域博得了广泛关注。然而,铅的生理毒性和环境污染饱受诟病,为了继承卤化物钙钛矿的闪烁体优势并规避铅毒
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目前,X射线探测应用已经渗透到人类活动的方方面面,近至安防安检、无损检测和医疗成像,远至天文观测、国防军工和高能物理等,不一而足。为了提高探测器的性能,对其核心部件闪烁体的开发尤为重要。近年来,得益于低成本、易制备、重元素组分、高效发光和弱自吸收等优势,铅基卤化物钙钛矿(如Cs Pb X3)在闪烁体领域博得了广泛关注。然而,铅的生理毒性和环境污染饱受诟病,为了继承卤化物钙钛矿的闪烁体优势并规避铅毒性,开发新型非铅卤化物闪烁体具有重要意义。另外,闪烁体内的光散射现象对X射线成像质量有直接影响,但新型卤化物钙钛矿闪烁体的研究中尚未涉及,亟待引起重视。基于此,本论文立足于发展新型卤化物闪烁体,开发了一系列非铅低毒、弱自吸收、高效发光、低成本易制备的过渡金属卤化物新体系,系统地研究了其发光特性和闪烁体性能指标。随后制备了闪烁体晶柱阵列结构,并通过X射线成像初步研究了光散射抑制效果,揭示了新型非铅卤化物在闪烁体领域的应用潜力。本论文的主要内容如下:(1)本文率先制备了Mn基卤化物(C6H5CH2CH2NH3)2MnBr4(PEA2MnBr4),并进行了晶体结构解析和系统的性能研究。光谱学研究发现其带隙为1.65 e V,发光峰为530 nm(源于Mn2+的~4T1(G)→~6A1跃迁)且具有μs级寿命和合适的荧光量子效率,随后评估了其X射线荧光、X射线吸收系数、有效原子序数和光产额水平(Lu1.8Y0.2Si O5:Ce(LYSO)的13.58%),揭示了其闪烁体研究潜力。(2)为了解决杂化结构带来的低稳定性和离子发光带来的自吸收问题,进一步开发了全无机、弱自吸收和高效发光的K2Cu X3(X=Cl、Br)体系,并开展了系统的结构、发光和闪烁体性能研究。理论计算表明一维的晶体结构使得电子维度较低,电子-声子耦合作用较强。光谱学研究显示晶格较软,易在强电子-声子耦合作用下产生自束缚激子,由此表现出较大的斯托克斯位移(102 nm)。弱自吸收和高荧光量子效率(98.77%)凸显了闪烁体的光输出优势。K2CuCl3和K2Cu Br3光产额分别为LYSO的74.62%和81.49%,最低探测限分别为172.8 n Gyair·s-1和132.8 n Gyair·s-1。全无机结构印证了优异的结构和发光性能稳定性。(3)围绕高性能的K2CuCl3闪烁体继续展开X射线成像研究。为了抑制闪烁光子散射,率先利用热压法引入AAO多孔模板制备了阵列化K2CuCl3膜。X射线成像结果表明,K2CuCl3阵列结构的成像清晰度明显优于高光产额的Gd2O2S:Tb3+(GOS),得益于AAO的一维空间束光作用,阵列化结构可以充当波导,闪烁光子的散射现象被有效抑制,从而提高了成像的清晰度。(4)为了彻底规避本底辐射问题同时进一步提升X射线吸收能力,本文围绕K2CuCl3的重组分同类物、无本底辐射的Cs3Cu2I5进一步开展闪烁体研究。零维结构Cs3Cu2I5晶格较软(Huang-Rhys因子为46.69),表现出高效的自束缚激子发光。同时其光谱匹配度更高、寿命较短、斯托克斯位移较大更具闪烁体优势。Cs3Cu2I5的X射线吸收能力与LYSO、Cs I:Tl(Cs I)等相当,光产额达31694 photons·Me V-1,线性响应区间跨越五个量级,最低探测限可达24.33 n Gyair·s-1,呈现优异的闪烁体性能。随后沿用热压法制备了Cs3Cu2I5柱状膜并进行了X射线成像。结果表明,与Cs3Cu2I5多晶膜、GOS相比,Cs3Cu2I5晶柱阵列的光产额虽然稍有逊色,但其空间分辨率更胜一筹(Cs3Cu2I5晶柱阵列、多晶膜和GOS分别为:5.4 lp·mm-1、4.3 lp·mm-1和3.9lp·mm-1)。
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