时间分辨相干反斯托克斯拉曼散射是一种结合飞秒激光脉冲的光谱技术,可用于研究分子内部化学键的超快动态过程。近年来,飞秒CARS技术已逐渐应用于许多科学和技术领域,在光谱测量中占据重要的地位。本论文的主要研究工作是利用飞秒相干反斯托克斯拉曼散射（CARS）光谱技术研究和分析聚合物中的耦合激子的声子弛豫动力学过程。本篇论文选取有机高分子聚合物MEH-PPV作为研究对象,探究MEH-PPV受激光脉冲激发后分子链内激子与声子耦合的能量耗散过程。MEH-PPV作为制作发光二极管等有机发光器件的常用材料,其能量耗散过程是我们研究的重难点,耗散方式一般分为辐射弛豫方式以及无辐射弛豫方式。辐射弛豫通常以发光的形式进行能量耗散,而无辐射弛豫的机制需要我们通过锁定振动模（振动弛豫为无辐射弛豫机制的一部分）,观察样品受激后能量通过振动模耗散的方式加以确定。我们利用脉宽为130飞秒的激光系统作为光源,自行搭建了飞秒CARS光谱系统,CARS是一种三阶非线性拉曼成像模态,需要三个入射场,包括泵浦脉冲（ω₁）,斯托克斯脉冲（ω₂）,探测脉冲（ω₃）。实验中,我们选用中心波长为560 nm的激光脉冲作为泵浦脉冲(脉宽255 cm^-1),选取以600 nm为中心波长的激光脉冲作为斯托克斯脉冲(脉宽1670 cm^-1),可以探测脉宽0¹925 cm^-1范围内的振动模。通过飞秒CARS光谱法测量有机光电聚合物MEH-PPV在甲苯溶液中的CARS信号。通过调节脉冲的时序,分别得到了Pump-CARS信号和时间分辨CARS信号,用于探测耦合激子的声子弛豫信号和声子耦合下的弛豫信号。通过对所得数据进行傅里叶变换以及拟合处理,得到反应多种分子内部信息的动力学曲线,加以分析,从而掌握有机聚合物MEH-PPV分子链内激子与声子耦合的能量耗散过程。