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多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons, PAHs)是环境中微量且广泛存在的持久性有机污染物,由于PAHs具有高度的稳定性、半挥发性和脂溶性,可经大气干湿沉降、污水灌溉、道路扬尘、农药化肥施用等多种途径进入土壤和蔬菜,导致土壤-蔬菜系统中多环芳烃的污染日益严重,甚至通过食物链累积与放大作用危及人类健康。因此PAHs在土壤-蔬菜系统中的污染效应成为近年来环境科学领域中研究的热点。本研究在国家自然科学基金项目“城市大气重金属干湿沉降对土壤-蔬菜系统的污染效应”(41271472)的支持下,选取上海市郊区污染严重的典型区域,系统研究了大气沉降、菜地土壤、路面灰尘和不同蔬菜中PAHs的污染特征,并对土壤-蔬菜系统进行了生态风险和健康风险评价,在此基础上通过沉降室模拟实验探讨了大田种植条件下大气沉降对土壤和对蔬菜中PAHs的贡献率。主要结论如下:(1)上海市郊区大气降尘中PAHs沉降通量是154.78-1477.44μ·gm-2·month-1, PAHs含量范围是7.87~12.47μg.g-1。菜地土壤中PAHs含量范围是258.05~535.30ng·g-1,平均值是364.56ng·g-1。菜地附近路面灰尘中PAHs含量范围是791.61~6196.49ng·g-1,平均值是2378.14ng·g-1。不同种属蔬菜中PAHs含量表现为,食叶类蔬菜中PAHs含量最高,平均值为263.51ng·g-1;食茎类次之,平均值是204.60ng·g-1;食果类和食根类最低,平均值分别为126.92ng·g-1和78.87ng·g-1。同种蔬菜不同部位中PAHs含量表现为,叶片最高,直茎次之,根部最低。整体来看,不同介质中16种PAHs含量表现为,大气降尘中PAHs含量最高,路面灰尘和菜地土壤次之,蔬菜中最低。(2)上海市郊区大气降尘中PAHs含量的空间变化表现为,繁忙交通干道附近(FX)最高,钢铁厂附近(BS)和垃圾焚烧厂周边(PD)次之,热电厂附近(MH2)最少。土壤中PAHs含量的空间变化表现为,钢铁厂附近(BS)最高,其次是热电厂的下风向地区(MH4),而远郊菜地(QP)含量最低。蔬菜可食用部分中PAHs含量的空间变化表现为,垃圾焚烧厂周边(PD)最高;热电厂的下风向地区(MH1和MH4)次之,钢铁厂(BS)附近的地区随后,而远郊菜地(QP)蔬菜中最低。从整体来看,以铁矿、煤炭等为原材料的炼钢厂和生活垃圾焚烧厂的点源排放对土壤-蔬菜系统中PAHs的污染较重,另外,区域气象参数如盛行风向也对土壤-蔬菜系统中PAHs的污染有着重要的影响。(3)上海市郊区大气降尘、菜地土壤、路面灰尘和蔬菜中PAHs的来源较为相似,整体表现为热解来源即草、木和煤的燃烧及石油产品的不完全燃烧,仅有部分样点(宝山、奉贤、闵行吴泾镇景东路)的蔬菜表现出石油类产品燃烧和泄漏的混合源。其中,交通燃油是土壤的主要污染源,贡献率达51.9%,而灰尘的主要污染源较为复杂,表现为交通燃油、燃煤和石油化工的混合源,贡献率达61.8%,蔬菜的主要污染源是燃煤来源,贡献率达46.3%。大气降尘、菜地土壤和路面灰尘中PAHs组成表现为中、高环PAHs匕例较多,低环PAHs比例较少,而蔬菜中PAHs组成则表现为低环PAHs比例较多,中、高环PAHs比例较少。(4)上海市郊区菜地土壤处于轻微污染即二级污染水平。综合生态风险评价显示,土壤中PAHs发生综合生态风险的可能性较低。研究区蔬菜可食用部分中PAHs毒性当量浓度表现为:食叶类蔬菜最高,其次是食茎类蔬菜,食果类和食根类蔬菜最低。健康风险评价表明,该区蔬菜中非致癌PAHs单体不会对人群产生明显的非致癌健康风险,而致癌PAHs单体表现出的致癌风险较大,其中以热电厂的下风向且毗邻繁忙交通干道地区(MH1)蔬菜中PAHs综合致癌风险值最大,其次是垃圾焚烧厂附近(PD)和钢铁厂周边(BS),而交通干道附近(FX)和环境良好的远郊农村(QP)蔬菜中PAHs综合致癌风险值相对较低。(5)沉降室模拟实验表明,大气沉降中PAHs含量对蔬菜的贡献率(78.04%)要显著高于对土壤的贡献率(0.18%)。种植不同类型蔬菜的土壤之间,大气沉降对种植白菜的土壤中PAHs贡献最大,对种植青菜、生菜的土壤贡献次之,对种植莴苣的土壤贡献最低。不同类型蔬菜之间,大气沉降对生菜可食用部分中PAHs贡献最大,对白菜、青菜贡献次之,对莴苣的贡献最小。