化学链燃烧（CLC）技术是一种新型的CO₂捕集技术,氧载体作为CLC系统的核心是目前研究工作的重点。Fe基氧载体因其成本低和无污染的特性而受到特别关注。可是高铁含量氧载体反应中易烧结失活,通常将其负载到惰性载体上,但Fe₂O₃与惰性载体在高温循环反应中容易发生相分离,导致活性组分不能有效负载（≦50%）,另外,Fe₂O₃也会与载体反应生成惰性金属氧化物,造成稳定性降低。六铝酸盐具有特殊的层状结构和缺陷机制,可以通过电荷补偿、离子半径调控晶格氧的扩散速率。本文利用六铝酸盐的高温稳定性和晶格可镶嵌性制备高铁含量氧载体,使Fe³⁺高度分散在六铝酸盐中,克服因含铁量过高导致氧载体烧结和稳定性下降的问题,同时结合H₂-TPR、CH₄-TPR、XRD、XPS等对氧载体进行表征,构建性能与微观结构之间的有效联系,为高铁含量氧载体在CLC系统中的应用提供理论基础和设计方向。首先利用共沉淀法制备了含铁量60%的BaFe₁₂O₁₉氧载体,同时制备了Ba/Fe=1/2和1/48的不同Fe含量的两个氧载体,考察Fe含量对氧载体结构和性能的影响。另外利用物理混合法按照Ba/Fe=1/12的比例制备氧载体,以考察合成方法对氧载体结构的影响。结果显示:共沉淀法制备的Ba/Fe=1/12氧载体主要形成了磁铅石（MP）型BaFe₁₂O₁₉晶相,Ba/Fe=1/2形成了BaFe₂O₄尖晶石纯相,Ba/Fe=1/48是MP型与Fe₂O₃晶相,而物理混合法制备Ba/Fe=1/12氧载体则是BaCO₃和Fe₂O₃晶相。固定床测试结果表明,增加Fe含量有助于提高氧载体的反应活性和循环稳定性,MP型六铁酸盐BaFe₁₂O₁₉结构的形成显著提高了CH₄转化率,CO₂选择性和出氧量,说明含铁量和合成方法对氧载体结构和性能有很大影响。XPS结果显示:BaFe₁₂O₁₉氧载体中Fe²⁺/Fe³⁺的比值随循环次数的增加略有增大,说明氧空位增加并使晶格氧的扩散速率提高,因此在循环实验中BaFe₁₂O₁₉氧载体有最高的反应性能。其次,为对BaFe₁₂O₁₉氧载体的反应条件进行筛选和优化,研究了不同煅烧温度的BaFe₁₂O₁₉（t=500、700、800、900、1000、1100℃）系列氧载体,考察煅烧温度对氧载体的晶相组成和反应性能的影响,同时还考察了反应温度对氧载体活性和稳定性的影响。结果发现Fe³⁺完全取代Al³⁺降低了六铝酸盐的成相温度,在700℃时就开始形成了典型的MP型六铝酸盐结构,BaFe₁₂O₁₉煅烧温度为900℃,还原温度为900℃,氧化温度为800℃时表现出最高的循环稳定性。10次循环后依然保持CH₄转化率83%,CO₂选择性96%,出氧量2.21 mmol/g的高反应性。最后,为进一步提高BaFe₁₂O₁₉氧载体的CLC性能,引入不同含量的La³⁺,研究了La_xBa_1-xFe₁₂O₁₉（x=0、0.2、0.4、0.6）系列氧载体在CLC中的应用,考察La取代量对氧载体结构和性能的影响。结果表明:La³⁺离子部分取代Ba²⁺离子,抑制了BaFe₂O₄晶相的形成,增大了六铁酸盐氧载体的比表面积,提高了甲烷转化率和出氧量,且随着La掺杂量的增加稳定性增加。其中,当x=0.6时,氧载体在10次循环过程中表现出最佳的反应性能。La³⁺离子的掺杂,减少了MP型结构的晶格缺陷,增强了大阳离子对六铁酸盐骨架的支撑作用,促进了MP型结构的完整性和稳定性。